硫化物修饰αFeOOH联合羟胺强化甲硝唑氧化降解机制研究

本研究通过硫化改性αFeOOH（S-Gt）结合羟胺（HA）构建高效非均相芬顿（Fenton）体系，实现甲硝唑（MNZ）降解速率提升27.6倍（kobs=0.0138 min?1），并揭示FeS2界面电子传递与Fe(III)/Fe(II)循环协同增强机制，为抗生素废水处理提供新策略。

　　

Highlight

硫化与还原介质的协同增效：硫化物修饰的αFeOOH（S-Gt）通过表面FeS₂形成显著加速电子转移，使甲硝唑（MNZ）在H₂O₂体系中的降解动力学常数（k_obs）提升至0.0138 min^?1；羟胺（HA）的引入进一步通过Fe-OHNH₂络合物促进铁循环，实现k_obs二次跃升（0.0962 min^?1）。

Electron transfer promotion through Gt sulfidation

硫化策略通过调控αFeOOH（Gt）界面化学组成，经SEM/XPS证实表面FeS₂的生成，其导电性使电子在Fe物种与H₂O₂间的传输效率提升。电化学测试显示硫化后电荷转移电阻降低27.6倍，直接关联MNZ降解速率的数量级增长。

Conclusions

本研究阐明硫化与还原介质（HA）对αFeOOH催化性能的双重增强机制：①FeS₂作为"电子高速公路"加速界面反应；②HA维持酸性pH与低溶解氧的微环境，持续激活催化剂表面活性位点。自由基捕获实验证实·OH与SO₄^·?为关键活性物种，ECOSAR与HepG2细胞实验证实降解产物的生态毒性显著降低。