揭示钙钛矿/硅叠层太阳能电池中载流子传输与选择性损耗的新机制

本研究针对钙钛矿/硅叠层太阳能电池(PSC/Si tandem)中存在的电压和填充因子(FF)损失问题，开发了亚电池分辨的Suns-VOC测量和空间分辨Suns-PL成像技术，首次实现了对传输损耗和选择性损耗的定量分离。研究团队通过建立伪(pIV)和隐含(iIV)特性曲线分析体系，揭示了钙钛矿层中电压依赖的非欧姆电阻特性，为突破37.8%-39.5%的实用效率极限提供了关键表征方法。该成果发表于《Matter》，为叠层器件产业化提供了重要技术支撑。

　　

在追求更高光伏转换效率的竞赛中，钙钛矿/硅叠层太阳能电池(PSC/Si tandem)以34.85%的认证效率刷新纪录，但仍远低于其理论极限45.2%。这种差距主要源于两大科学难题：一是传统测量方法无法区分串联电阻(R_S)和接触选择性导致的电压损失；二是钙钛矿材料的亚稳态特性使常规表征技术难以适用。更棘手的是，叠层结构中复杂的载流子传输机制和光子耦合效应，使得损失源的准确定位如同"黑箱"。

为解决这些挑战，Fraunhofer ISE的Oliver Fischer团队开发了革命性的表征技术组合。通过亚电池分辨的Suns-V_OC（开路电压-光强关系）测量，研究人员首次实现了对叠层结构中各子电池伪填充因子(pFF)的独立解析。结合空间分辨的Suns-PL（光致发光-光强关系）成像技术，成功绘制出全电池的隐含填充因子(iFF)分布图。这两种技术的联用，如同为太阳能电池安装"CT扫描仪"，使选择性损耗(即iV_OC与pV_OC的差值)首次被定量分离。

关键技术包括：1）利用电容效应测量高并联电阻(R_P)子电池的V_OC；2）双激光激发系统（450nm和红外激光）实现子电池选择性激发；3）广义普朗克定律将PL信号转化为iV_OC；4）Sentaurus TCAD模拟验证选择性损耗的注入依赖性。

【电压与FF损失机制解析】

通过建立四级FF评价体系（FF→pFF→iFF→tFF），研究发现典型器件存在12Ω cm²的电压依赖性R_S，这是由钙钛矿层中载流子浓度依赖的电导率引起。对比pFF_tandem(83.8%)与实测FF(72%)，证实传输损耗是主要效率限制因素。选择性损耗分析显示，钙钛矿子电池在1sun下存在16mV的iV_OC-V_OC差值，且具有注入依赖性——这在TCAD模拟中再现为界面复合电流导致的准费米能级分裂损失。

【空间异质性发现】

iFF成像技术揭示了传统iV_OC图像无法检测的异常区域：某些缺陷在低注入时表现为亮斑（高iFF），而在1sun条件下转为暗区。这种翻转现象表明存在注入依赖的非辐射复合中心，为材料优化提供了明确靶点。

【测量方法学突破】

研究系统解决了三大技术难题：1）通过红外偏置光稳定光子耦合效应，实现钙钛矿子电池的纯净表征；2）发展毫秒级快速采样技术，规避钙钛矿的离子迁移干扰；3）建立电流匹配修正模型，消除光谱偏移导致的R_S计算误差。这些创新使测量精度达到±0.02Ω cm²。

【材料-性能关联】

对比不同空穴传输层(HTL)厚度的器件发现：5nm HTL器件表现稳定，而20nm HTL器件呈现显著时变特性。Suns-V_OC曲线出现"滞回"现象，揭示钙钛矿/HTL界面存在可逆的离子积聚过程，这为界面工程提供了直接实验证据。

这项研究建立了钙钛矿叠层电池的"损失图谱"分析框架，将效率提升路径分解为：消除R_S损耗可提高效率3%（26.8%→29.8%），解决选择性损耗可达31.3%，最终通过光学优化逼近41.3%的理论极限。提出的Suns-PLI技术仅需秒级测量即可获取传统EL需要分钟级扫描的数据，为产业化质量控制提供了高效工具。特别值得注意的是，发现的电压依赖性R_S现象颠覆了传统二极管模型中恒定串联电阻的假设，这将推动新型传输层材料的开发。这些方法论创新不仅适用于光伏领域，对其它多层器件（如OLED、光电探测器）的表征也具有重要借鉴意义。