PMF-AI新方法量化硝酸盐、硫酸盐和铵盐来源贡献及其与颗粒物结合活性氧的关联研究

推荐：本研究针对大气细颗粒物(PM1)中活性氧(PB-ROS)与健康效应的关联机制不明问题，通过对比离线(PTFE滤膜)与在线(PILS)采样技术，发现PB-ROSPILS与纳米颗粒(8-20nm)显著相关，且与BEAS-2B细胞氧化应激基因表达呈正相关，为揭示城市纳米颗粒的毒性机制提供新证据。

　　

大气细颗粒物(PM₁)的健康危害日益受到关注，但其浓度-响应关系仍不明确。颗粒物结合活性氧(PB-ROS)作为引发氧化应激的关键介质，其检测方法差异导致数据可比性差，且与纳米颗粒的关联机制尚未阐明。意大利Sapienza大学团队在《Environmental Pollution》发表研究，通过创新性对比24小时滤膜采样(PB-ROS_filter)与2小时在线PILS采样(PB-ROS_PILS)，结合空气-液体界面(ALI)细胞暴露实验，揭示了不同寿命ROS的生物学效应差异。

研究采用三重技术路线：1）SMPS和HR-ToF-AMS在线监测粒径分布与化学成分；2）DCFH荧光法同步检测滤膜与PILS采样的PB-ROS；3）BEAS-2B人支气管上皮细胞ALI暴露24小时后分析氧化应激基因(HMOX、NQO1等)表达。所有数据来自2021年波河谷RHAPS项目的城市站点观测。

【结果】

3.1 PB-ROS检测方法比较

滤膜法测得PB-ROS_filter比PILS法低90%以上（表2），证实前者主要捕获长寿命ROS，后者反映瞬态ROS。质量标准化数据显示二者呈负相关（图1B），提示不同采样技术捕获的ROS种类存在本质差异。

3.2 瞬态PB-ROS与纳米颗粒关联

PB-ROS_PILS^mass与粒径≤20nm的纳米颗粒数浓度(N_8-20/N_tot)呈正相关（ρ2=0.27），与冷凝汇(CS)呈负相关（ρ2=0.34）（图2）。这表明低CS条件下，活性氧更易附着于纳米颗粒而非积聚模态颗粒。

3.3 长寿命PB-ROS与SOA组分

PB-ROS_filter^mass与一次氧化有机气溶胶(OOA1/PM₁)显著相关（ρ2=0.46），尤其在工作日（图4），提示交通排放前体物光化学转化产生的长链过氧化物可能主导滤膜捕获的ROS信号。

3.4 细胞氧化应激响应

PB-ROS_PILS^mass与NQO1基因表达呈强正相关（τ=0.6），而PB-ROS_filter呈负相关（图5），证明瞬态ROS对细胞氧化应激的驱动作用更显著。

【结论】

研究首次系统阐明：1）不同采样技术捕获的ROS具有互补性，PILS更适合反映健康相关的瞬态ROS；2）城市纳米颗粒通过低CS环境富集活性氧，增强氧化应激；3）ALI暴露模型能有效捕捉实际大气条件下的生物效应。该成果为修订基于PM质量的健康风险评估框架提供了方法学依据，建议未来研究开发全在线ROS监测技术以捕获短寿命活性组分。