基于不确定性深度学习的核磁共振拉普拉斯逆变换高置信度重建方法研究

针对核磁共振(NMR)中拉普拉斯逆变换(ILT)不适定性问题，研究人员开发了深度学习框架DREAM，通过双分支网络实现高精度谱重建与不确定性量化。该方法在DOSY和T1/T2弛豫实验中显著提升重建可靠性，为化学和材料科学领域提供可信赖的分析工具。

　　

核磁共振波谱技术是解析分子结构和动态过程的核心工具，其中拉普拉斯核磁共振（Laplace NMR）通过测量弛豫时间（T₁/T₂）和扩散系数，为化学和材料研究提供独特视角。然而，拉普拉斯逆变换（ILT）作为关键数据处理步骤，本质上是数学上的不适定问题——微小数据扰动会导致重建结果剧烈波动。传统方法如CONTIN（约束正则化）和MaxEnt（最大熵）需人工调整参数，而多指数拟合方法（如DECRA、CoMeF）则受限于预设模型。尽管深度学习（DL）已应用于此领域，但模型常对超出训练分布的数据产生过度自信的预测，缺乏可靠性评估机制。

为突破这些局限，研究人员在《科学·进展》（SCIENCE ADVANCES）发表研究，提出DREAM（基于深度学习的异方差不确定性模型重建）框架。该工作创新性地将拉普拉斯逆变换重构为概率预测问题，通过双分支神经网络同步输出谱图及其不确定性：重建分支采用简化Transformer架构处理信号相关性，方差估计分支则通过改进的负对数似然损失（NLL）量化数据固有噪声（异方差不确定性）。关键技术包括：1）CCMCA模块（卷积-池化-多尺度特征融合）提取信号特征；2）线性注意力机制降低计算复杂度；3）基于合成数据训练并验证于真实实验样本（含QGC三组分混合物、M6六组分溶液等）。

研究结果显示，在信噪比（SNR）为100时，DREAM对扩散系数13×10^?10 m²/s的快速衰减信号仍保持0.94置信率（CR），而SNR降至40时能通过不确定性标记（红色问号）警示虚假峰。在电化学NMR实验中，DREAM成功区分胺喹（2.9×10^?10 m²/s）与其代谢物（3.5×10^?10 m²/s），并识别出低置信区域。对于二维T₁-T₂相关实验，DREAM通过独立维度重建获得与常规ILT一致的弛豫时间分布，同时提供95%置信区间（阴影区域）。

讨论部分强调，DREAM首次将不确定性量化引入拉普拉斯NMR重建，其核心价值在于：1）通过标准化方差（σ_norm=σ/μ_max）消除振幅依赖性，实现跨峰可靠性比较；2）置信率（CR）指标（0-1范围）全局评估谱图质量；3）线性校准曲线证明预测标准差（σ）与实际均方根误差（RMSD）的高度一致性（ECE=1.79×10^?4）。该方法为处理低SNR、严重峰重叠等挑战性场景提供新范式，其数学框架可扩展至DEER（双电子共振）等其他逆问题光谱技术。未来改进方向包括处理完全峰重叠组分及更高维拉普拉斯变换。