基于Eyring速率理论的物理启发式神经网络在液体粘度预测中的应用与优化

针对有限数据下材料性质预测的挑战，Maximilian Fleck等研究者通过整合Eyring速率理论与图神经网络(GNN)，开发了一种物理启发的机器学习架构，用于预测纯液体的温度依赖性粘度。研究证实汽化热(ΔEvap)是粘度预测的关键描述符，建立的模型在减少训练数据需求的同时保持较高预测精度，为材料科学中的传输现象研究提供了新范式。

　　

在材料科学和化学工程领域，液体粘度的准确预测一直是极具挑战性的课题。传统机器学习(ML)方法在数据稀缺时表现受限，而纯粹的分子动力学(MD)模拟又面临计算成本高昂的问题。Chew等人先前的研究虽然通过整合MD描述符提升了预测效果，但未能深入解释为何汽化热(ΔE_vap)会成为最关键的特征描述符。这一物理机制的空缺，正是Maximilian Fleck团队开展本项研究的出发点。

研究团队从1937年Ewell和Eyring提出的经典速率理论中获得灵感。该理论将粘性流动视为分子克服势垒的活化过程，建立了粘度(η)与汽化能(ΔE_vap)、摩尔体积(V)、温度(T)的定量关系（式1）。通过对957种物质3582个数据点的分析发现，虽然存在系统偏差，但Eyring方程确实能捕捉粘度随温度变化的定性规律。这一发现为构建物理启发的机器学习模型奠定了理论基础。

研究采用的关键技术包括：1)基于图神经网络(GNN)的架构设计，使用原子描述符（如Lennard-Jones参数σ、ε）和MD描述符（ΔE_vap、V等）作为输入；2)引入边缘池化(edge pooling)和跳跃连接(jumping knowledge)等图网络技术；3)将Eyring方程作为物理约束嵌入神经网络（式3-4）；4)采用物种划分的样本外验证策略，训练集/验证集/测试集按70:15:15比例分配。

研究结果部分显示：

• •

  物理基础验证：通过参数n（反映分子对称性）与偏移量a₂的线性关系（图2），证实Eyring理论中活化能与汽化能的比例假设成立，且n值能有效表征分子链长特征。

• •

  模型性能比较：整合MD描述符的模型（图4右）比无MD特征的版本（图4左）具有更好的泛化能力，测试集RMSD降低约30%，验证了Chew等人关于MD描述符重要性的结论。

• •

  数据效率优势：引入Eyring方程使模型在减少50%训练数据时仍保持可比性能，显著提升了小样本场景下的预测可靠性。

结论部分强调，这项工作通过理论解析和算法创新实现了双重突破：一方面从Eyring速率理论角度阐明了汽化热描述符的物理本质——粘度本质上反映了"单自由度汽化"的分子过程；另一方面开发的物理约束神经网络架构，相比传统QSPR方法减少了数据依赖。该成果发表于《Journal of Cheminformatics》，不仅为材料传输性质预测提供了新工具，其"理论引导机器学习"的研究范式对溶剂设计、电池电解液开发等领域都具有重要启示。未来通过与σ-profile描述符或超额吉布斯能(excess Gibbs energy)等方法结合，可进一步扩展至混合体系的性质预测。