多功能磺胺烯添加剂调控钙钛矿结晶动力学实现高效稳定倒置太阳能电池

本文创新性地采用具有双π共轭环的磺胺烯（SL）作为多功能添加剂，通过其富电子氧原子与Pb2+的配位作用精准调控钙钛矿结晶动力学，制备出大晶粒、低应力的高质量薄膜。SL的π共轭结构同时优化能级排列，使倒置型钙钛矿太阳能电池（PSCs）效率提升至24.91%，并显著增强器件稳定性，为多功能分子设计提供了新范式。

　　

Highlight亮点

本研究通过引入具有双π共轭环的磺胺烯（Sulfalene, SL）分子作为多功能添加剂，开创性地实现了钙钛矿结晶动力学的精准调控。实验证实SL分子中的富电子氧原子能与未配位的Pb²⁺形成强配位键，有效延缓结晶过程，制备出晶粒尺寸增大、内应力降低的高质量钙钛矿薄膜。

Results and discussion结果与讨论

通过密度泛函理论（DFT）分析发现，SL分子中的磺酰基（S=O）具有显著的负静电势分布（图1a），能与钙钛矿前驱体形成稳定的中间相。X射线衍射（XRD）显示SL添加剂使钙钛矿的(110)晶面衍射峰半高宽减小，表明结晶度显著提升。扫描电镜（SEM）证实SL处理后的薄膜晶粒尺寸从~400 nm增大至~800 nm。

有趣的是，SL的π共轭结构还展现出独特的能级调控功能。紫外光电子能谱（UPS）测试表明，SL处理使费米能级上移0.12 eV，优化了电荷传输路径。时间分辨荧光光谱（TRPL）显示载流子寿命从1.23 μs延长至1.89 μs，证实非辐射复合得到有效抑制。

Conclusion结论

该研究不仅阐明了π共轭磺酰基添加剂在结晶调控和能级工程中的双重作用，更为设计多功能分子推进钙钛矿光电器件发展提供了新思路。SL处理的倒置型钙钛矿太阳能电池实现了24.91%的冠军效率（对照组为23.85%），并在氮气、高温和环境条件下均表现出卓越的稳定性。