石墨烯纳米片增强PVC/PMMA纳米复合材料的介电性能优化及其在电容储能中的应用研究

为解决聚合物基储能材料介电性能不足的问题，Abdullah F. Al Naim团队通过溶液浇铸法制备GNP-PVC/PMMA纳米复合材料，结合XRD、HR-TEM等技术证实GNP的(002)晶面定向排列可显著提升介电常数(ε′达1.6×103@10Hz)，UV-Vis显示带隙窄化现象，为高密度电容储能器件开发提供新策略。

　　

在能源存储领域，聚合物基电介质材料因其轻质、可柔性加工等特性备受关注，但传统聚氯乙烯(PVC)/聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)共混物存在介电常数低、能量密度受限的瓶颈。如何通过纳米填料调控界面极化行为，成为突破材料性能天花板的关键。沙特阿拉伯King Faisal大学的Abdullah F. Al Naim团队创新性地引入石墨烯纳米片(GNP)，通过多尺度表征揭示了二维纳米材料对聚合物复合体系结构与性能的调控机制。

研究采用溶液浇铸法制备系列GNP-PVC/PMMA纳米复合材料，主要技术包括：X射线衍射(XRD)分析晶体结构演变，高分辨透射电镜(HR-TEM)观察GNP分散形态，傅里叶变换红外光谱(FTIR)检测界面相互作用，紫外-可见光谱(UV-Vis)测定光学带隙，宽频介电谱仪评估介电性能，并结合交流阻抗谱分析导电机制。

【结构表征】XRD在2θ=26.48°处出现尖锐的(002)晶面衍射峰，证实GNP的规整层状结构被成功保留，但聚合物基体的结晶度因GNP阻碍分子链堆叠而降低。HR-TEM图像清晰显示GNP具有典型的2D纳米片层结构，比表面积优势为界面极化提供理想条件。

【界面相互作用】FTIR光谱中C=O键(1720 cm^-1)和C-Cl键(615 cm^-1)的峰位偏移，证明GNP与聚合物间存在π-π共轭和氢键作用，这种强界面耦合是性能提升的结构基础。

【光学性能】UV-Vis显示吸收边红移现象，0.25 wt.% GNP样品在375 nm处吸收强度增加40%，对应光学带隙从4.08 eV降至3.72 eV，归因于GNP诱导的电荷离域效应。

【介电性能】在10 Hz低频区，0.25 wt.% GNP样品的介电常数(ε′)达1.6×10³，比纯聚合物提高三个数量级，这源于GNP与聚合物界面形成的Maxwell-Wagner-Sillars(MWS)极化效应。阻抗谱显示体电阻从10⁹ Ω降至10⁵ Ω量级，证实渗流网络的形成。

该研究通过多尺度结构-性能关联分析，阐明GNP含量逾0.25 wt.%时会在PVC/PMMA基体中形成导电渗流网络，使材料从绝缘体转变为半导体。这种可控的介电-导电特性转变，为设计新一代柔性高能量密度电容器提供了理论依据和材料平台。论文成果发表于《International Journal of Polymer Analysis and Characterization》，对推动聚合物基储能材料的产业化应用具有重要指导意义。