17O核磁共振与分子模拟联用揭示醚功能化离子液体电解质的相互作用机制及动态特性

【编辑推荐】本研究通过17O NMR光谱与分子建模技术，首次系统解析了醚功能化离子液体（ILs）电解质中氢键网络动态与离子传输机制，揭示了水合作用对电化学性能的调控规律，为设计高性能绿色电解质提供了分子层面的理论支撑。

　　

亮点

本研究创新性地采用¹⁷O核磁共振（NMR）结合分子动力学模拟，揭示了醚功能化离子液体（ILs）中氧原子作为氢键受体的关键作用。通过追踪¹⁷O化学位移变化，首次观察到醚基团与阴离子间的选择性相互作用，这种"动态捕获"效应显著提升了锂离子迁移数（>0.6）。

热力学分析与分子动力学

粘度数据采用Vogel-Fulcher-Tammann（VFT）模型拟合，发现水含量从2 wt%增至22 wt%时，DESs（深共熔溶剂）的脆性指数降低40%，表明水分子破坏了ChCl（胆碱氯化物）与CA（柠檬酸）的刚性网络。分子模拟显示，EG（乙二醇）体系的水合壳层更均匀，而生物基HBDs（氢键供体）则呈现局部微相分离。

结论

本研究建立了"水含量-微观结构-宏观性能"的定量关系：

1. 1.

   水含量≤10 wt%时，DESs保持超分子网络，CA体系活化能高达45 kJ/mol；

2. 2.

   水含量≥22 wt%时，EG-DESs电导率提升2个数量级，符合Arrhenius方程；

3. 3.

   生物基DESs（如CA/FR）展现非线性体积膨胀，揭示水诱导的氢键重构。这些发现为设计可编程电解质提供了新范式。

（注：翻译严格遵循了专业术语标注、上标规范，并采用"动态捕获""微相分离"等生动表述，同时去除了文献引用标识）