机器学习驱动多孔有机聚合物CO2吸附性能的理性设计与机制解析

为解决CO2吸附材料设计缺乏定量指导的问题，Mustapha Iddrisu团队通过机器学习（ML）建模预测多孔有机聚合物（POPs）的CO2吸附性能。研究整合737组实验数据，采用XGBoost等算法实现R2=0.995的高精度预测，并通过SHAP分析揭示比表面积（SBET）和微孔体积（VMicro）是影响吸附的关键因素，为碳捕集材料设计提供数据支撑。

　　

随着全球温室气体排放加剧，二氧化碳（CO₂）捕集技术成为缓解气候变暖的关键。传统液体胺吸附剂存在腐蚀性强、再生能耗高等缺陷，而多孔有机聚合物（POPs）因其可调控的孔结构和优异的稳定性被视为理想替代材料。然而，POPs的非晶特性使得其构效关系难以通过传统实验手段解析，材料设计长期依赖试错法。

沙特阿拉伯国王科技大学Mustapha Iddrisu团队在《Next Materials》发表的研究，首次将机器学习（ML）应用于非晶态POPs的CO₂吸附预测。研究从文献中提取737组实验数据，涵盖比表面积（S_BET）、元素组成（C/N/O含量）和操作条件（温度、压力）等8个特征参数。通过极端梯度提升（XGBR）、随机森林（RF）等算法建模，结合SHAP值分析和单因素依赖曲线，系统揭示了材料性能的调控规律。

关键技术方法

研究采用PlotDigitizer软件从文献等温线提取数据，通过贝叶斯优化结合五折交叉验证调参。使用SHapley加性解释（SHAP）和排列重要性评估特征贡献度，并构建单因素偏依赖图量化关键参数的影响趋势。

研究结果

3.1 统计与相关性分析

数据集显示POPs的S_BET范围5-613 m²/g，CO₂吸附量与微孔体积（r=0.626）和压力（r=0.426）呈正相关，与温度（r=-0.335）负相关，证实物理吸附主导作用。

3.2 模型预测

XGBR模型表现最优（测试集R²=0.995，RMSE=0.056），泰勒图分析显示其预测最接近实际数据。相比传统等温线模型，ML方法无需假设吸附机制即可实现高精度预测。

3.3 SHAP解释

全局分析表明压力（53%贡献）和S_BET是主要影响因素。氮含量通过Lewis酸碱作用提升吸附，而氧含量过高会抑制性能，揭示元素组成存在非线性调控效应。

3.4 单因素依赖分析

CO₂吸附量在S_BET＞600 m²/g、V_Micro＞0.15 cm³/g时趋于饱和，氮掺杂在10-40 wt%区间效果最佳，为材料合成提供明确优化窗口。

结论与意义

该研究建立了POPs的ML设计范式，证实文本ural特性（S_BET、V_Micro）对CO₂吸附的影响远超化学组成。提出的"600 m²/g比表面积+0.2 cm³/g微孔体积"的优化阈值，可指导高性能吸附剂开发。通过可解释AI技术，首次量化了非晶材料中多参数耦合作用，为碳捕集材料的理性设计开辟新途径。