纳米纤维素基聚硫脲复合气凝胶对汞离子的高选择性吸附及硫酸根自由基降解万古霉素机制研究

本文创新性地采用热活化过硫酸盐（SR-AOPs）技术降解水中抗生素万古霉素（VAN），揭示了SO4●–与VAN的高效反应动力学（3.4×108 M?1s?1），证实碳酸根自由基（CO3●–）的协同作用，并通过量子化学计算和HPLC-qTOF-HRMS鉴定低毒降解产物，为工业废水处理提供新策略。

　　

Highlight

硫酸根自由基高级氧化工艺（SR-AOPs）作为新兴的原位化学氧化（ISCO）技术，在土壤和地下水修复中展现出独特优势。与传统方法相比，热活化过硫酸盐（30–60°C）能高效降解水中万古霉素（VAN），其反应速率常数高达3.4×10⁸ M^?1s^?1，且酸性/碱性条件及常见水体成分（HCO₃^?、Cl^?、腐殖酸）均不影响完全降解（1小时内清除6.9μM VAN）。

Reaction kinetics

温度实验揭示：40°C是过硫酸盐（PDS）活化的阈值温度，60°C时10分钟即可100%降解VAN。动力学分析显示，表观活化能达193 kJ/mol，符合阿伦尼乌斯方程。竞争动力学测定SO₄^●–与VAN的二级反应速率常数为3.4×10⁸ M^?1s^?1，证实其对富电子基团的高选择性。

Conclusions

研究首次证明SO₄^●–可快速矿化VAN，碳酸氢盐存在时CO₃^●–的协同作用显著提升降解效率。通过量子计算预测并经HPLC-qTOF-HRMS验证，乙酰化VAN是主要低毒副产物（对羊角月牙藻毒性降低）。该技术为制药废水处理及抗生素耐药性防控提供新思路。