Pd/ZIF-67(FeCo)催化剂原位生成H2O2催化湿式过氧化物氧化降解甲基橙的研究

推荐：本研究针对传统Fenton反应依赖外源H2O2造成的环境负担，开发了基于Pd/ZIF-67(FexCoy)催化剂的CWPO-II技术，通过原位生成H2O2实现甲基橙高效降解（转化率94%），为废水处理提供了绿色解决方案。

　　

随着全球工业废水排放量激增，有机染料污染已成为严峻的环境挑战。甲基橙（MO）作为典型偶氮染料，其化学稳定性和毒性使其难以通过常规方法降解。传统Fenton反应虽有效但存在pH依赖性强、铁污泥产生等问题，而依赖外源H₂O₂的催化湿式过氧化物氧化（CWPO）技术又面临氧化剂利用率低的瓶颈。针对这些难题，Viet Le Nam Vo等人在《Catalysis Today》发表研究，创新性地将H₂O₂原位合成与CWPO耦合，开发出环境友好的废水处理新策略。

研究采用NaOH辅助水相法合成ZIF-67(Fe_xCo_y)双金属催化剂，通过XRD、BET、XPS等技术表征其结构特性；利用不同Pd前驱体（K₂PdCl₄、Pd(NH₃)₄(NO₃)₂、Pd(OAc)₂）制备Pd/ZIF-67催化剂，通过TEM、H₂O₂分解/氢化实验评估其性能；采用UV-Vis监测MO降解动力学，结合ICP-OES分析催化剂稳定性。

3.1. CWPO-I反应性能

ZIF-67(Fe₂Co₈)在传统CWPO中表现最佳，MO降解速率达2678×10^?5 mmol/h。XPS显示其高Fe²⁺/Fe³⁺比（0.82）促进•OH生成，而BET证实其比表面积（1372 m²/g）利于底物吸附。

3.3. CWPO-II反应突破

K₂PdCl₄制备的Pd/ZIF-67(Fe₂Co₈)实现2867×10^?5 mmol/h的MO降解率。TEM显示5.5 nm Pd NPs的高分散性，XPS揭示Pd²⁺/Pd⁰比（0.43）提升H₂O₂选择性（62%）。机理研究表明，Pd促进H₂O₂原位生成，而Fe²⁺/Co²⁺协同催化•OH产生。

该研究通过精准设计双功能催化剂，首次实现CWPO-II技术对MO的高效降解（三次循环后活性保持90.6%）。相比传统工艺，该方法避免外源H₂O₂运输风险，Pd/Fe²⁺协同作用突破反应动力学限制，为工业废水处理提供可规模化应用的绿色催化方案。ZIF框架的结构可调性更启示了多金属催化剂在环境催化中的广阔前景。