二维半导体中拉比分裂的独特行为：MoSe2单层与(Ga,In)As量子阱的强光-物质相互作用对比研究

研究人员通过对比hBN封装的MoSe2单层与(Ga,In)As多量子阱结构，揭示了强库仑相互作用与光-物质耦合对拉比分裂动力学的差异化调控机制。研究发现MoSe2中激子关联导致亚线性分裂，而量子阱则呈现线性分裂和相干光学增益，为二维材料强场光学响应设计提供了新框架。

　　

在量子光学领域，强光-物质相互作用产生的拉比分裂现象一直是研究热点。当光学场与两能级系统共振时，会产生以拉比能量为间隔的光谱双峰，这种效应在原子和分子系统中已被广泛研究。然而，在固态系统中，由于固有的多体库仑相互作用和激子碰撞等复杂过程，拉比分裂的观测和研究面临巨大挑战。特别是对于二维半导体材料，如过渡金属二硫化物（TMDCs）和量子阱（QWs）结构，其激子动力学受到材料特性和激发条件的显著影响，但目前缺乏系统性的对比研究。

针对这一科学问题，由Felix Sch?fer和Henry Mittenzwey共同领导的研究团队在《Nature Communications》发表了突破性成果。他们选择两种典型的二维半导体异质结构——hBN封装的MoSe₂单层和(Ga,In)As多量子阱（MQW）作为研究对象，在6K低温条件下进行了精确控制的激发实验。这两种系统代表了光-物质相互作用的不同极端情况：MoSe₂具有超过100meV的强激子束缚能（E_b），库仑相互作用完全主导；而(Ga,In)As量子阱的激子束缚较弱，光-物质耦合与库仑作用强度相当。这种对比设计为理解多体相互作用如何调控相干激子动力学提供了独特视角。

研究采用的关键技术包括：1）低温（6K）泵浦-探测光谱技术，使用可调谐光学参量放大器（OPA）产生共振激发脉冲；2）差分吸收测量方法，通过同时监测激发和未激发样品的透射光谱来精确计算吸收变化；3）显微多体理论模型，基于海森堡运动方程和激子展开，定量描述高达六粒子的关联效应。样本方面，MoSe₂单层采用机械剥离法制备并hBN封装，(Ga,In)As多量子阱样品则通过分子束外延生长，X射线衍射确认量子阱厚度为7.6nm。

实验结果呈现多个重要发现：

MoSe₂单层的亚线性拉比分裂

在共线偏振激发下，MoSe₂表现出独特的亚线性分裂行为。当激发能量密度达到8μJ/cm²时，1s激子共振（1.638eV）分裂为两个不对称分支：高能支显示库仑主导的密度依赖性蓝移，而低能支保持相对稳定。理论分析表明，这种反常行为源于强库仑相互作用（?Ω/E_b≈10^-3）导致的间隔谷激子-双激子跃迁，其动态耦合作用削弱了拉比分裂。值得注意的是，在1.60eV处还观测到束缚双激子特征峰，其结合能为30meV，随泵浦能量增加发生红移。

(Ga,In)As量子阱的线性分裂与相干增益

共圆偏振激发的量子阱表现出截然不同的行为。在4μJ/cm²能量密度下即出现清晰的拉比分裂，且分裂能量随场强线性增加，符合修正的两能级系统（2-LS）响应。特别引人注目的是，在分裂峰之间出现了深紫色相干增益区域（1.469eV），其源于泵浦-探测脉冲叠加产生的波混频效应，而非传统粒子数反转。时间分辨测量还捕捉到完整的拉比振荡，在42μJ/cm²下可观察到近三个完整周期。

理论模型的统一解释

研究团队发展了一个统一的显微多体理论框架，成功解释了两种系统的差异。对于(Ga,In)As量子阱，推导出库仑增强的阻塞参数D修正的拉比分裂公式：E_±=E_1s±√(2D)?Ω_1s，其线性分裂源于较弱的激子-激子相互作用。而MoSe₂的分裂行为则遵循E_±=E_1s±√3|V|^1/2?Ω_1s^1/2，其中V代表有效激子-激子相互作用，其平方根依赖性反映了强关联效应。

结论与展望

这项研究通过精妙设计的对比实验，首次系统揭示了二维半导体中库仑相互作用与光-物质耦合的竞争机制。在接近共振激发条件下，(Ga,In)As量子阱表现出类两能级系统的线性拉比分裂和相干增益，而MoSe₂单层则因强关联效应呈现亚线性分裂和束缚双激子特征。这些发现不仅深化了对激子基相干现象的理解，更重要的是为下一代超快光电器件（如全光开关和调制器）的设计提供了理论指导——通过调控激子束缚能和激发几何条件，可以定向设计材料的非线性光学响应。未来研究可进一步探索应变工程和介电环境调控对拉比动力学的影响，为量子信息技术开发新型相干控制方案。