光均质化辅助相分离缓解技术(PHASET)实现高效稳定宽带隙钙钛矿太阳能电池

研究人员针对宽带隙钙钛矿太阳能电池(WBG-PSCs)在连续光照下出现的相分离问题，开发了光均质化辅助相分离缓解技术(PHASET)。通过原位显微表征揭示光诱导相分离动力学，结合2-ThEABr表面钝化，实现了效率达20.23%的1.79 eV WBG-PSCs，并在1200小时连续光照后保持97%初始效率。该研究为全钙钛矿叠层太阳能电池(TSCs)的稳定性提供了新策略。

　　

在追求更高光电转换效率(PCE)的征程中，钙钛矿太阳能电池犹如一匹黑马，其可调带隙和简易制备工艺使其成为光伏界的明星材料。特别是宽带隙(WBG, 1.7-2.3 eV)钙钛矿，作为叠层太阳能电池(TSCs)的顶电池吸收层，有望突破Shockley-Queisser理论极限。然而，这类材料在连续光照下会出现令人头疼的卤化物相分离现象——就像一幅被雨水打湿的水彩画，原本均匀的色彩逐渐分离成斑驳的色块。这种光诱导的溴-碘相分离不仅导致非辐射复合和电压损失，更成为制约器件长期稳定性的"阿喀琉斯之踵"。

为攻克这一难题，来自多个研究机构的联合团队在《Nature Communications》发表了创新性研究成果。研究人员采用原位开尔文探针力显微镜(KPFM)纳米级分辨率追踪相分离动态过程，发现光照初期碘离子会扩散形成亚稳态，而持续光照反而能提高相分离能垒。受硅光伏中光致退化(LID)和再生现象的启发，团队巧妙开发出光均质化辅助相分离缓解技术(PHASET)，将光浸泡与2-ThEABr表面钝化相结合，使钙钛矿薄膜直接进入稳定阶段。

关键技术方法包括：原位KPFM和导电原子力显微镜(C-AFM)表征相分离动态过程；温度依赖电导率测量离子迁移活化能；稳态/瞬态荧光光谱(PL/TRPL)分析相稳定性；空间电荷限制电流(SCLC)法测定陷阱密度；以及通过优化光浸泡时间与2D钝化工艺开发PHASET处理流程。研究使用FA_0.8Cs_0.2Pb(I_0.6Br_0.4)₃作为WBG材料体系，并构建了ITO/NiOx/Me-4PACz/钙钛矿/C₆₀/BCP/Ag器件结构。

动态过程解析

通过原位KPFM观察到原始薄膜中存在PbI₂富集区（电位-150 mV），光照促使碘离子扩散填充空位，暗储存后电位分布恢复但晶界(GBs)对比度增强。

离子迁移活化能从原始态的0.486 eV降至相分离态0.399 eV，最终在稳定态升至0.592 eV，证实PHASET处理后离子迁移被显著抑制。

相稳定性机制

PL光谱显示原始薄膜在532 nm激光照射100秒后出现770 nm新峰（相分离特征），而PHASET处理后的薄膜在600秒照射下主峰保持1.79 eV不变。

XRD显示处理后的薄膜(100)峰半高宽从0.22°缩至0.12°，表明结晶度提高。TRPL显示平均载流子寿命从79.0 ns大幅提升至288.8 ns。

器件性能突破

PHASET处理使WBG-PSCs的Voc从1.27 V提升至1.35 V，FF从75.68%增至83.83%，冠军效率达20.23%。

暗电流降低两个数量级，理想因子从1.79改善至1.42。未封装器件在1200小时连续光照后保持97%初始效率，远优于原始器件（47%）。

叠层电池应用

将1.79 eV WBG与1.25 eV窄带隙(NBG)FA_0.5MA_0.5Sn_0.5Pb_0.5I₃子电池结合，制备的两端全钙钛矿TSCs效率达28.64%，Voc达2.11 V。

在MPP跟踪下运行1200小时后仍保持77%初始效率。

这项研究通过揭示光诱导相分离的微观机制，创新性地将硅光伏中的稳定化策略引入钙钛矿领域。PHASET技术不仅解决了WBG钙钛矿的核心稳定性难题，更通过简单的后处理工艺实现了效率的显著提升。特别是将冠军效率从16.71%提升至20.23%，使1.79 eV WBG-PSCs性能达到新高度，为全钙钛矿TSCs的商业化扫清了关键障碍。研究提出的"先诱导后稳定"策略，为其他离子迁移相关的材料稳定性问题提供了普适性解决思路。这项成果标志着钙钛矿光伏从效率追求向稳定性攻坚的重要转折，对推动可再生能源发展具有深远意义。