调控钙钛矿结晶化学相互作用实现高效30cm×30cm太阳能组件印刷

本文通过钙钛矿-溶剂复合中间相策略，系统探索了溶剂添加剂的分子设计原则，发现氮配位可提升中间相成核速率。基于DFT计算指导，选用N,N'-二甲基-2-咪唑酮（DMI）作为溶剂添加剂，成功印刷出高质量钙钛矿薄膜，使30×30 cm2钙钛矿太阳能模块效率达20.19%。研究为调控钙钛矿结晶动力学提供了新思路，对推进钙钛矿光伏（PSCs）产业化具有重要意义。

　　

Highlight亮点发现

通过系统研究不同溶剂添加剂，我们发现当与氮原子配位时，溶剂复合相的成核速率显著提升。在常见的酰胺结构中，由于氧的较高电负性会优先配位。密度泛函理论（DFT）计算表明，引入N-甲基基团可提升氮的电负性。我们通过添加两个N-甲基基团，使氮的电负性超过氧，最终选用N,N'-二甲基-2-咪唑酮（DMI）作为添加剂，实现了快速成核的中间相制备。

Intermediate phase transition during annealing退火过程中的中间相转变

通过调节DMI与FAPbI₃的摩尔浓度比，发现1:1比例可获得最均匀致密的薄膜。虽然DMI中间相的形成能降低向α相的转变温度，但添加2 mol% PbCl₂和20 mol% MACl可进一步调控晶粒取向并促进相变。与未使用DMI的多孔薄膜相比，DMI处理的薄膜显示出致密的微观结构。

Device performance and scaling up器件性能与放大制备

为优化印刷均匀性和增强界面接触，我们在SnO₂/钙钛矿界面引入D-2-氨基己二酸（D-2AA）处理。XPS分析显示处理后Sn 3d峰向低结合能方向移动，表明D-2AA与SnO₂表面紧密结合。优化后的印刷钙钛矿太阳能电池（PSCs）最高效率达26.14%，放大制备的30×30 cm²模块效率达到20.19%。

Stability evaluation稳定性评估

在70°C、相对湿度15±5%的环境空气条件下进行老化测试。未经界面处理的对照组在200小时后效率降至初始值的80%，而经过界面工程优化的样品可维持80%初始效率约700小时。在最大功率点跟踪测试中，优化后的PSCs在1200小时后仍保持90%以上初始效率。

Discussion讨论

高质量钙钛矿薄膜的放大制备是PSCs产业化的核心挑战，其中通过引入稳定中间相来控制成核和结晶是关键。我们的研究表明：1）中间相必须足够稳定以持续到湿膜干燥；2）中间相的成核速率必须足够快。通过对各类路易斯碱的系统研究，发现氮配位是实现这两个要求的有效途径。