内置电场驱动的NiSe2-NiMoO4异质结构协同调控多硫化物的限域-转化机制

本文提出了一种通过构建花状NiSe2-NiMoO4异质结构改性隔膜的策略，协同抑制多硫化物（LiPSs）的穿梭效应并促进其转化。NiMoO4凭借强吸附能力锚定LiPSs，而NiSe2与NiMoO4的功函数差异诱导内置电场（BIFE）形成，显著加速界面电荷转移和LiPSs转化动力学。该异质结构不仅实现双物理-化学限域，还通过电场调控优化Li2S沉积/解离过程，使电池在0.5?C下循环500次后容量衰减率低至0.064%/次，并在高硫负载（6.4?mg?cm?2）下实现5.6?mAh?cm?2的面容量，为高性能锂硫电池（LSBs）界面设计提供新思路。

　　

Highlight

密度泛函理论（DFT）计算表明，NiSe₂的功函数（5.27?eV）显著高于NiMoO₄（4.38?eV）（图1a-b），表明NiSe₂具有更强的电子结合能力。当这两种材料接触时，费米能级差异驱动电子从NiMoO₄（低功函数）自发转移至NiSe₂（高功函数），直至达到平衡，从而在界面处形成从NiMoO₄指向NiSe₂的内置电场（BIFE）。

Conclusions

本研究通过简便的水热法和硒化处理成功制备了花状NiSe₂-NiMoO₄异质结构，为应对锂硫电池（LSBs）中多硫化物（LiPSs）穿梭和缓慢氧化还原动力学的关键挑战提供了创新解决方案。理论计算和实验结果证明，NiMoO₄组分通过其丰富的极性位点实现对LiPSs的强化学吸附，而NiSe₂与NiMoO₄之间的显著功函数差异则诱导了高效的内置电场，协同提升电池性能。