两性离子甜菜碱共价有机框架的原位工程化促进CO2协同催化转化

研究人员通过原位工程化设计，开发了三种含磺酸根、羧酸根和磷酸根的两性离子甜菜碱共价有机框架（COFs），实现了CO2与邻苯二胺高效协同催化转化为苯并咪唑。该研究揭示了双催化位点的协同机制，为CO2高值化利用提供了新型多功能催化剂。

　　

这项突破性研究展示了如何通过精妙的分子设计将共价有机框架（Covalent Organic Frameworks, COFs）转化为高效的双功能催化剂。科研团队采用后合成季铵化策略，在联吡啶COF（TpBpy）骨架上成功构建了含磺酸根（PS-TpBpy）、羧酸根（BA-TpBpy）和磷酸根（PA-TpBpy）的三类两性离子甜菜碱结构。

理论计算揭示了这些材料的独特优势：吡啶阳离子与碱性氧阴离子形成协同催化位点，如同分子级别的"左右开弓"，同时活化邻苯二胺和CO₂分子。这种设计不仅赋予催化剂优异的稳定性，还创造了疏水微环境，让苯基硅烷和CO₂在反应位点快速富集，将反应动力学速率提升数倍。

深入机理研究表明，这些两性离子COFs驱动了独特的双催化循环路径：既能促进氨基甲酸形成，又能加速CO₂还原过程，从热力学和动力学双重维度优化了整个催化体系。这项工作为开发新一代CO₂转化催化剂提供了重要范式，展示了有机多孔材料在碳中和领域的巨大潜力。