轨道重叠极化调控界面溶剂聚集化学实现钠离子电池低温性能突破

为解决钠离子电池(SIBs)在低温下因溶剂聚集导致界面动力学受限的难题，研究人员通过创新性提出自由基介导的轨道重叠极化策略，成功重构了内亥姆霍兹平面(IHP)的溶剂排列。该研究采用三氟甲磺酸三甲基硅酯(TMSOTF)作为双电层调节剂，促使形成富含无机物的固体电解质界面相(SEI)，使硬碳负极在-40℃下实现2400次循环的卓越稳定性，为低温电池技术发展提供了关键界面设计思路。

　　

低温环境下钠离子电池(SIBs)的性能提升面临重大挑战，核心问题在于线性溶剂分子会在内亥姆霍兹平面(IHP)发生有序聚集，形成阻碍钠离子(Na⁺)快速扩散的溶剂衍生固体电解质界面相(SEI)。最新研究发现，利用溶剂分子与自由基之间的轨道重叠诱导极化相互作用，可有效打破这种不利的溶剂排列模式。这种独特的电子相互作用会引起电子云密度重排，不仅降低分子极性，还能削弱分子间有序性，从而促进界面重构并加速传质过程。

研究团队创新性地选用三氟甲磺酸三甲基硅酯(TMSOTF)作为双电层调节剂，该化合物能在原位产生自由基，通过与溶剂分子的相互作用重构IHP结构。实验证明，这种策略能促进形成富含无机成分的SEI层。在-40℃的严苛条件下，采用TMSOTF基电解质的商用硬碳负极展现出惊人的循环稳定性，可稳定运行2400次以上，而传统电解质体系则完全无法维持正常工作。这项研究为理解电池界面化学提供了新视角，特别是揭示了自由基介导的极化相互作用在调控溶剂聚集行为中的关键作用，为发展下一代低温储能器件奠定了重要理论基础。