磁控溅射生长MnBi2Te4薄膜的磁基态与相调控：迈向本征磁性拓扑绝缘体的可控合成

这篇研究系统探究了磁控溅射法制备本征磁性拓扑绝缘体MnBi2Te4（MBT）薄膜的相控策略与磁学特性。通过调控Mn、Bi2Te3和Te靶材的溅射功率比，成功获得近化学计量比的MBT薄膜，其表面粗糙度和孪晶密度显著低于富Mn样品。尽管X射线磁圆二色性（XMCD）证实了Mn2+的局域磁矩存在，但X射线磁线二色性（XMLD）未能检测到A型反铁磁序特征，表明层间耦合可能受成分波动或结构无序抑制。该工作为规模化制备磁性拓扑绝缘体提供了新思路，同时揭示了薄膜中实现量子反常霍尔效应（QAHE）的挑战。

　　

1 引言

拓扑绝缘体（TI）因其受时间反演对称性保护的表面态成为量子材料研究热点。MnBi₂Te₄（MBT）作为首个本征磁性拓扑绝缘体，其Te-Bi-Te-Mn-Te-Bi-Te七重层（SL）结构具有层内铁磁、层间反铁磁（A型）耦合特性，为实现量子反常霍尔效应（QAHE）和轴子绝缘体态提供了理想平台。然而分子束外延（MBE）生长的MBT薄膜常因台阶流形貌和表面粗糙度阻碍XMLD检测。磁控溅射技术凭借可扩展性和低粗糙度优势，成为替代MBE的潜在方案。

2 结果与讨论

2.1 薄膜生长与成分调控

通过调节Mn/Bi₂Te₃/Te靶材功率比（详见表1），发现Te通量对Mn掺入具有非线性调控作用。当Mn含量>20 at.%时，薄膜出现相分离；而化学计量比样品（sMBT，Mn≈13.5 at.%）则形成单一MBT相。

2.2 结构表征

X射线衍射（XRD）显示sMBT薄膜的（00l）峰对应c=42.4 ?的层状结构，其φ扫描呈现三重对称性，表明孪晶缺陷减少。原子力显微镜（AFM）证实sMBT表面粗糙度（1.3 nm）显著低于富Mn样品（5.6 nm），有利于XMLD测量。

2.3 磁学性质-磁强计分析

超导量子干涉仪（SQUID）测量显示：sMBT在5T外场下呈现类顺磁行为，温度依赖曲线在8K和35-40K出现微弱转变；富Mn样品（eMBT）则表现出更高磁矩但无明确有序特征，暗示Mn可能形成磁性团簇。

2.4 磁学性质-光谱学研究

同步辐射X射线吸收谱（XAS）证实Mn²⁺的3d⁵电子构型。XMCD求和规则分析得出sMBT的Mn自旋矩为0.75μ_B，但14T磁场下仍未饱和。值得注意的是，即使最优化的sMBT样品也未观测到XMLD信号，提示层间反铁磁耦合可能被结构缺陷破坏。

2.5 讨论

成分分析表明富Mn样品中可能存在MnBi或MnTe_x第二相。sMBT的结构有序性虽优于MBE薄膜，但退火过程中Mn在范德瓦尔斯间隙的插层仍可能中断磁耦合链。理论计算指出，Mn/Bi反位缺陷会引入载流子，进一步 destabilize 反铁磁基态。

3 结论

研究证实磁控溅射可制备低粗糙度MBT薄膜，但实现本征A型反铁磁序仍需优化退火工艺和衬底选择。未来需通过透射电镜（TEM）解析原子级缺陷，并探索碲覆盖层抑制退火过程中的Te脱附。

4 实验方法

采用室温溅射+375°C退火工艺，Al₂O₃(0001)衬底上生长12nm薄膜。利用X射线反射（XRR）标定沉积速率，同步辐射实验在Diamond光源I10线站和ALBA的BOREAS线站完成，检测模式包括总电子产额（TEY）和发光产额（LY）。