氮桥配位空心C3N4球锚定Fe─Cu双原子位点实现高效C─N偶联及选择性光催化尿素合成

研究人员通过设计空心石墨相氮化碳(g-C3N4)球负载Fe─Cu双原子位点(FeCu/CN)，解决了CO2和N2共还原中竞争吸附导致的尿素选择性低问题。该催化剂通过N2─Fe1─Cu1─N2配位结构实现协同活化，形成关键*NCON中间体，获得7.40 mg·gcat?1·h?1的尿素产率，为绿色合成尿素提供了新策略。

　　

这项突破性研究展示了如何通过精妙的原子级设计实现"一箭双雕"——将温室气体CO₂和惰性N₂转化为高附加值尿素。科研团队像搭积木般在空心石墨相氮化碳(g-C₃N₄)球表面精准构建了Fe─Cu双原子位点，形成独特的氮桥配位结构(N₂─Fe₁─Cu₁─N₂/C₃N₄ DAC)。这种设计让Fe和Cu原子像跳探戈般默契配合：Fe位点专门"抓捕"并活化CO₂分子，而Cu位点则负责"驯服"顽固的N₂分子，二者协同作用促成关键的*NCON中间体形成。

空心球结构就像微型"光陷阱"，通过内散射效应大幅提升光能利用率。实验数据显示，这种双原子催化剂(FeCu/CN)的尿素合成效率远超单原子催化剂(Fe/CN或Cu/CN)，达到7.40 mg·g_cat^?1·h^?1的产率，选择性高达38.58%。该研究不仅为替代高耗能的哈伯法合成尿素提供了绿色方案，更揭示了多反应物协同活化在催化领域的巨大潜力。