基于DNA的耗散系统实现持续可调的非平衡稳态：仿生动态调控新策略

这篇研究开创性地利用RNA化学燃料连续供给，在开放式半间歇反应器中实现了DNA链置换反应的持续非平衡稳态（NESS）。通过定制自动化装置精确调控燃料注入速率，系统展现出类似生物体系的动态适应性——可实时响应燃料供给变化并建立不同稳态水平。研究结合动力学模型证实了稳态下的非平衡组成特征，为开发具有环境响应能力的合成纳米系统提供了新范式。

　　

引言

自然界通过持续消耗化学燃料维持非平衡稳态（NESS），这种动态平衡对生命活动至关重要。受此启发，化学家们已开发出多种由化学燃料驱动的超分子体系，但多数采用封闭体系的间歇式燃料添加方式，只能产生短暂的非平衡态。相比之下，生物系统通过开放体系中的连续能量耗散维持高度可调的NESS。该研究首次在DNA基耗散系统中实现了这种类生命的持续稳态调控。

结果与讨论

研究团队设计了一个由RNA燃料驱动的DNA链置换反应模型系统（图1a）：荧光标记的DNA链（O）与淬灭剂修饰的长链（Q）形成双链（OQ），当互补RNA燃料（F）通过7-nt趾端介导的链置换反应时，形成DNA/RNA异源双链（FQ）并释放荧光链O。在核糖核酸酶H（RNase H）作用下，FQ被水解使系统恢复初始状态（图1b）。

通过定制自动化装置（图2a），研究者实现了燃料的连续精确注入（0.02-0.20 equiv. min^-1）和原位荧光监测。在持续供料期间，系统可维持在特定荧光强度的稳态（图2b），停止供料后迅速恢复基线。动力学模型分析显示，稳态时系统持续进行着链置换（k_disp=5.7×10⁵ M^-1s^-1）与酶解反应的动态平衡，输出链释放半衰期为68秒（图2d-e）。

该系统展现出三大突破性特征：

1. 1.

   可逆性：通过调节供料速率（0.02-0.06 equiv. min^-1）可重复实现不同稳态（3%-15%输出释放），尽管废物积累会导致轻微系统疲劳（图3a）

2. 2.

   动态适应性：无需系统重置即可实时切换稳态，甚至能区分仅2%的释放水平差异（图3b）

3. 3.

   非平衡本质：通过关闭燃料供给的模拟实验证实，稳态时的物种浓度（如FQ、OQ）显著偏离热力学平衡值（图4），反应商数变化进一步验证了系统的非平衡特性

结论

该研究通过将连续燃料供给与DNA纳米技术相结合，首次在合成体系中实现了类生命的可调NESS。所开发的动力学模型不仅完美拟合实验数据（R²=0.998），更从理论上证实了稳态的非平衡组成特征。这项工作为开发具有环境响应能力的智能纳米器件提供了新思路，标志着耗散系统研究从瞬态调控向持续稳态控制的重要跨越。