光催化温和条件下塑料废弃物与氨构建C─N键合成甲酰胺的创新研究

来自国内的研究人员开发了一种突破性光催化策略，利用聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)废弃物与氨通过C─N键构筑合成甲酰胺(FA)。Pt1Au/TiO2催化剂实现了7.1 mmol gcat?1 h?1的FA产率，同时伴随22.8 mmol gcat?1 h?1的H2释放。该研究通过瞬态吸收光谱(TAS)和原位X射线光电子能谱(XPS)揭示了单原子Pt与Au纳米颗粒协同增强电荷分离的机制，为塑料废弃物高值化利用提供了新范式。

　　

这项突破性研究展示了一种"变废为宝"的光催化魔法——在温和条件下将矿泉水瓶的主要成分聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)与氨气巧妙转化为高附加值的甲酰胺(Formamide, FA)。科研团队设计的铂金双料催化剂Pt₁Au/TiO₂犹如纳米尺度的"电子调度中心"：单原子铂(Pt)负责捕捉电子，金(Au)纳米颗粒则化身"空穴捕手"，二者默契配合使催化效率飙升。

通过时间分辨瞬态吸收光谱(Time-resolved Transient Absorption Spectroscopy, TAS)和原位X射线光电子能谱(in situ XPS)等尖端表征技术，研究者捕捉到乙二醇(EG)分子在光催化作用下逐步蜕变的精彩过程：先被空穴氧化为醛类中间体，随后与氨气衍生的•NH₂自由基上演"分子华尔兹"，经历C─C键断裂与C─N键形成的精妙重组。这种"一箭双雕"的反应不仅每克催化剂每小时能生产7.1毫摩尔FA，还同步释放22.8毫摩尔清洁氢气(H₂)。

该研究突破了传统塑料回收仅能获得含氧化合物的局限，首次实现塑料分子与外来氮原子的跨界耦合，为开发"塑料炼金术"开辟了新航道。电子顺磁共振(EPR)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等原位分析手段揭示的反应机制，更为设计新型原子级精准催化剂提供了理论蓝图。