无金属羰基化活性炭高效活化过碳酸钠用于绿色地下水修复：性能、机制、适用性及环境意义

本研究创新性开发了羰基化活性炭（CAC）活化过碳酸钠（SPC）的高级氧化体系（AOPs），通过调控碳材料表面含氧官能团转化，实现典型污染物1-萘甲酸（1-NA）的高效降解（60分钟去除率100%）。机制研究表明CAC的羰基（C=O）和类石墨结构协同激活SPC产生单线态氧（1O2）、碳酸根自由基（CO3•–）等活性氧物种（ROS），兼具电子转移（ETP）功能。该系统在宽pH范围（3-10）、复杂阴离子（Cl–/HPO42–）和共存有机物条件下表现优异，且无金属溶出风险，为地下水修复提供绿色解决方案。

　　

Highlight亮点

本研究首次开发了无金属羰基化活性炭（CAC）活化过碳酸钠（SPC）的新型高级氧化工艺（AOPs），为原位地下水修复提供了高效、安全且环境兼容的解决方案。

关键结论

1. 1.

   CAC富含C=O官能团和类石墨结构，展现卓越的SPC活化效率。CAC/SPC系统可在60分钟内完全去除1-萘甲酸（1-NA），观测速率常数k_obs达0.5188 min^?1，显著优于单独CAC（0.0064 min^?1）或未改性体系。

2. 2.

   机制解析表明，CAC通过三重作用路径激活SPC：① C=O直接催化生成单线态氧（¹O₂）；② 类石墨结构促进电子转移（ETP）；③ 协同产生碳酸根自由基（CO₃•^–）和羟基自由基（•OH）。

3. 3.

   静态/动态模拟实验证实，系统在宽pH范围（3-10）、高盐度（Cl^–达100 mM）和腐殖酸存在下保持稳定，对实际地下水环境具有强适应性。

4. 4.

   环境安全性评估显示：降解产物毒性显著低于1-NA；碳溶出量（1.2 mg/L）远低于其他碳材料；SPC分解产生的CO₃^2–/HCO₃^–可缓冲pH至7.6，避免地下水酸化。

环境启示

现有SPC-AOPs研究多依赖金属-碳复合材料，存在金属溶出风险。本研究通过精准调控碳表面官能团，开创了无金属活化新策略，揭示了羰基对ROS生成的调控规律，为绿色修复技术开发提供理论支撑。

作者贡献声明

徐江：方法论，形式分析，概念化；张俊波：文稿修订与监督；戴超萌：基金获取与数据管理；其他作者分别参与实验设计、资源提供或数据分析。

利益冲突声明

作者声明无任何可能影响研究结果的财务或个人关系。

致谢

本研究受国家自然科学基金（52270164）、浦东新区科技发展基金（PKJ2024-C06）等同济大学研究生国际交流项目资助。