机械化学法回收中药废料制备高微孔碳材料及其在超级电容器中的卓越能量密度表现

本文开发了一种机械化学法回收车前草籽废料（PS）制备高微孔碳材料的绿色工艺，通过球磨混合K2CO3活化剂并碳化，获得微孔率超90%、亲水性优异的碳材料。该材料在1.0 M TEABF4/AN电解液中实现0-4.0 V宽电压窗口，能量密度达78.1 Wh/kg（2000 W/kg），显著优于工业活性炭YP-80F（40.6 Wh/kg@1500 W/kg），为生物质废料高值化利用和超级电容器（SC）性能提升提供新策略。

　　

Highlight

本研究开发的机械化学路线兼具简便性与可持续性，活化剂通过水洗可回收率达95%（图S1a-b）。热重分析（TGA）显示PS与活化剂混合物在673 K发生主要碳化反应（图S2）。

Results and discussions

形貌与结构表征

扫描电镜（SEM）显示PSC1073-1-1呈现典型的多孔海绵状结构（图1a），透射电镜（TEM）进一步证实其无定形特征与丰富微孔（图1b）。X射线衍射（XRD）在24°和43°处的宽峰对应石墨烯层无序堆叠（图2a），拉曼光谱中D/G峰强度比1.05表明高缺陷密度（图2b）。氮气吸附-脱附测试显示其比表面积达1,892 m²/g，微孔占比91.3%（图3a），孔径集中分布在0.7-1.2 nm（图3b）。X射线光电子能谱（XPS）证实表面含21.3 at%氧元素，形成C=O、C-O等亲水基团（图4）。

电化学性能

三电极测试中，PSC1073-1-1在6 M KOH电解液中比电容达328 F/g（1 A/g），2,000次循环后容量保持率98.5%（图5a）。对称超级电容器在有机电解液（1.0 M TEABF₄/AN）中展现突破性性能： Ragone图显示其能量密度78.1 Wh/kg远超YP-80F（40.6 Wh/kg），且在10,000 W/kg高功率密度下仍保持52.3 Wh/kg（图6）。原位电化学阻抗谱（EIS）证实其电荷转移电阻（R_ct）仅1.8 Ω（图7），归因于高微孔率提供的离子高速传输通道。

Conclusions

通过机械化学法成功将车前草籽废料转化为高微孔碳材料（PSC），其独特的无定形结构、90%以上微孔率和丰富含氧官能团，使其在超级电容器中实现78.1 Wh/kg的卓越能量密度。该工艺活化剂回收率达95%，为生物质废料的绿色高值化利用提供范例。