钙钛矿半导体CsPbBr3探测器实现单光子γ射线高分辨成像：核医学成像技术的突破

本研究针对核医学单光子发射计算机断层扫描（SPECT）中γ射线成像分辨率不足的瓶颈问题，开发了基于钙钛矿半导体CsPbBr3的像素化探测器。通过表面化学机械处理实现近100%电荷收集效率，创下141 keV能量2.5%和662 keV能量1.0%的分辨率记录，并成功完成99mTc单光子成像（灵敏度0.13%-0.21% cps/Bq）和7 mm间距的Derenzo模体分辨。该成果为低成本、高性能核医学成像系统提供了新方案。

　　

在核医学成像领域，单光子发射计算机断层扫描（SPECT）技术如同一位"代谢侦探"，通过追踪放射性核素释放的γ射线揭示人体生理活动。然而这位"侦探"长期受困于传统闪烁体探测器分辨率不足（141 keV能量分辨率仅9.8%）和半导体探测器成本高昂的双重枷锁。钙钛矿半导体CsPbBr₃的出现犹如一道曙光——其优异的载流子迁移率和低廉的熔体生长成本，理论上可实现0.21%的极限能量分辨率，但界面电荷损失问题始终阻碍着理论性能的兑现。

为突破这一困境，Nannan Shen、Xuchang He等研究团队在《Nature Communications》发表的研究中，创新性地开发出像素化CsPbBr₃探测器系统。研究人员采用化学机械抛光结合二甲亚砜（DMSO）刻蚀的表面处理技术，将表面粗糙度从15.8 nm降至5.5 nm，使电荷收集效率（CCE）均匀性提升至近100%。通过17通道电子读出系统和4×4像素阵列设计（像素尺寸1.0-1.5 mm），配合深度校正算法消除近阴极25%厚度内的事件干扰，最终实现了超越商用碲锌镉（CZT）探测器的性能：单像素最佳能量分辨率达2.2%@141 keV（^99mTc）和0.87%@662 keV（¹³⁷Cs），整体系统分辨率分别为2.5%和1.0%。

关键技术方法包括：改进布里奇曼法生长大体积CsPbBr₃单晶、原位光电子响应微成像（PE_μM）技术定量CCE均匀性、DMSO基化学机械抛光工艺优化表面缺陷、多通道脉冲波形分析实现深度相互作用校正，以及钨准直器辅助的^99mTc单光子成像系统。

【晶体质量与响应均匀性】

透射光谱和532 nm光致发光寿命（图2a-b）证实晶体质量优异。DMSO处理使表面陷阱密度降低一个数量级（SCLC测量验证），脉冲高度映射显示响应不均匀性从±15%改善至±3%（图2e-f）。

【像素化探测器性能】

权重电位模拟显示理想的"小像素效应"（图3a）。16像素在⁵⁷Co 122 keV γ射线照射下表现出2.7-4.4%的均匀能量分辨率，峰谷比达7-15（图3d），优于平面构型的3.2%。

【深度相互作用分析】

通过阳极/阴极信号幅度与空穴漂移时间的相关性（图4b），计算得出空穴迁移率-寿命积μ_hτ_h>2.0×10^-2 cm²/V。深度校正使¹³⁷Cs能谱分辨率从1.9%提升至0.91%（图4c）。

【单光子成像应用】

采用0.5 mm孔径钨准直器（图5b-c），系统对^99mTc点/线源成像的灵敏度达0.13-0.21% cps/Bq，固有空间分辨率1.2-1.6 mm。Derenzo模体成像清晰分辨7 mm间距的0.7 mm柱源（图1d-e），实测空间分辨率3.2-3.8 mm。

这项研究标志着钙钛矿半导体在核医学成像领域的重大突破。通过界面工程解决电荷收集瓶颈，CsPbBr₃探测器首次实现了与CZT相当甚至更优的γ射线分辨能力，同时保有成本优势。其3.2 mm的空间分辨率可满足甲状腺、心脏等器官的SPECT诊断需求，0.87%@662 keV的性能更展现出在正电子发射断层扫描（PET）中的应用潜力。该技术为发展低成本、高性能分子影像设备提供了新范式，有望推动精准医疗在资源有限地区的普及。正如作者强调，未来通过优化像素间距/厚度比和准直器设计，性能还有进一步提升空间。