X射线辐照诱导改性硅基底上脱湿镍颗粒的应变弛豫及其对布拉格相干衍射成像的影响

本研究针对布拉格相干衍射成像(BCDI)技术在高应变晶体重构中的难题，通过系统研究X射线辐照对脱湿镍颗粒/改性硅基底(SiO2/Si)界面应变的影响，发现X射线可诱导SiO2缓冲层降解并实现颗粒应变弛豫，为原位BCDI实验提供了稳定的低应变样品制备策略。成果发表于《Scripta Materialia》，为同步辐射成像技术应用提供新思路。

　　

在材料科学领域，布拉格相干衍射成像(BCDI)是一种革命性的三维纳米分辨率成像技术，能够同时获取单晶的形貌和内部晶格应变信息。然而，传统相位恢复算法在重构高应变晶体时面临巨大挑战，这严重限制了BCDI在材料研究中的应用。特别是在催化、能源材料等领域，界面应变对材料性能具有决定性影响，但如何获得适合BCDI研究的低应变样品仍是未解的难题。

针对这一瓶颈问题，麻省理工学院核科学与工程系的David Simonne团队开展了一项创新性研究。他们发现，在改性硅基底上制备的脱湿镍颗粒，在同步辐射X射线照射下会经历意想不到的应变弛豫过程。这一现象为制备适合BCDI研究的样品提供了新思路。研究通过巧妙设计SiO₂缓冲层，成功阻止了高温退火过程中镍硅化物的形成，同时利用X射线与基底的相互作用实现了颗粒应变的主动调控。

研究采用了多项先进表征技术：首先利用表面X射线衍射(SXRD)分析颗粒取向分布；通过透射电子显微镜(TEM)和能量色散谱(EDS)表征界面结构；采用密度泛函理论(DFT)计算界面结合能；最后在ESRF的ID01光束线进行BCDI实验，观测应变弛豫动力学过程。

研究结果部分，"Abstract"显示在SiO₂/Si(001)基底上，[111]和[100]取向的镍颗粒在X射线照射下发生突发性应变弛豫，而Nb:STO(001)基底的颗粒则保持稳定。"Bragg coherent diffraction imaging"部分阐明BCDI技术原理及样品制备挑战。"Table 1"通过DFT计算揭示不同基底界面能差异，SiO₂缓冲层显著降低界面结合能。"Fig. 1"展示SEM图像证实SiO₂层有效阻止硅化物形成。"Fig. 2"的TEM证实SiO₂层为非晶态，厚度约2nm。"Fig. 3-4"动态展示X射线诱导的应变弛豫过程，应变场能量降低50%以上。"Fig. 5"对比显示Nb:STO基底颗粒无弛豫现象。

结论部分指出，SiO₂缓冲层通过两种机制发挥作用：高温退火时防止硅化物形成；X射线照射时产生缺陷诱导界面重构。特别值得注意的是，应变弛豫主要发生在最初20-30秒的辐照期间，此后达到稳定状态。这种现象被归因于X射线诱导的SiO₂层降解，包括Si-O键断裂和氧空位形成。相比传统聚焦离子束(FIB)制备方法，这种脱湿法制备的样品缺陷更少，更适合长期原位观测。

该研究的创新价值体现在三方面：首先，建立了X射线辐照-界面改性-应变调控的关联机制；其次，开发出适用于电化学原位BCDI研究的导电基底体系；最后，为应变工程研究提供了新工具。这些发现不仅解决了BCDI技术应用中的关键样品制备难题，也为界面应变调控提供了新思路，对催化、能源存储等领域的材料设计具有重要指导意义。未来，通过精确调控SiO₂层厚度，可能实现应变场的程序化设计，这将为功能材料的性能优化开辟新途径。