碱金属氧化物基固体吸附剂在直接空气捕获CO2中的湿度增强解吸机制研究

本研究针对直接空气捕获(DAC)技术中能耗高、稳定性差等瓶颈问题，系统探究了Ru催化预处理的碱(土)金属氧化物(如Na2O/Al2O3)在湿度条件下的CO2吸附-解吸性能，发现17 mmHg水蒸气(20°C)可显著提升解吸速率与容量，其中Na2O在125°C即可释放40%吸附量，为低能耗DAC技术开发提供新思路。

　　

随着大气CO₂浓度持续攀升，直接空气捕获(Direct Air Capture, DAC)技术成为应对气候变化的关键负排放手段。然而当前主流胺基吸附剂面临蒸汽再生能耗高(需100-150°C)、材料降解等问题，而无机吸附剂虽稳定性优异却普遍存在解吸温度高、动力学缓慢的瓶颈。在这项发表于《Applied Catalysis A: General》的研究中，Soosan Kim团队创新性地发现：环境湿度(20°C产生的17 mmHg水蒸气)可显著促进碱金属氧化物吸附剂的低温CO₂解吸，这一发现为开发"自供湿度"的低能耗DAC系统提供了全新路径。

研究团队采用三大关键技术：1) 通过Ru催化氢化预处理将碳酸盐/硝酸盐前体转化为高活性氧化物(如Na₂CO₃→Na₂O)；2) 搭建可精确控制湿度的固定床反应器系统，实现400 ppm CO₂吸附与程序升温解吸(TPD)的循环测试；3) 结合热重分析(TGA)与动态吸附-解吸实验，定量比较Na、K、Mg、Ca、Ba等五种吸附剂性能。

【3.1 热重分析】TGA曲线清晰显示催化预处理使Na₂CO₃/Al₂O₃在300°C氢化过程中质量减少12%，证实成功生成纳米分散的Na₂O活性相。

【3.2 干燥解吸性能】在传统干燥N₂解吸模式下，Na₂O吸附剂展现出426 μmol/g的最高吸附容量，但100°C时仅解吸23.5%(100 μmol/g)，且需升至200°C才能完成大部分解吸，印证了无机吸附剂的低温解吸难题。

【3.3 湿度增强效应】引入2 mol%湿度后，Na₂O在125°C的解吸速率飙升至16.42 μmol/g/min，比干燥条件提高3倍。机理研究表明，水分子通过促进表面NaHCO₃分解(式3)实现低温高效再生，且循环5次后吸附容量仍保持700 μmol/g，显著优于干燥条件的460 μmol/g。

【关键对比】K₂O虽在200°C展现更高解吸速率(12.79 μmol/g/min)，但其低温性能远逊于Na₂O；而碱土金属(MgO、CaO、BaO)因碳酸盐稳定性过高，湿度增强效果有限，证实碱金属独特的M₂O→MHCO₃转化机制(式1)是性能差异的核心。

这项研究不仅确立了Na₂O/Al₂O₃作为最具应用潜力的DAC吸附剂，更开创性地证明环境湿度即可驱动CO₂解吸，避免了传统蒸汽再生的大量能耗。作者在讨论中指出，未来需通过原位红外(DRIFTS)等手段进一步解析水分子与表面碳酸盐的相互作用机制，为设计新一代"湿度响应型"吸附材料提供理论指导。该成果为开发环境友好、低成本的碳负排放技术奠定了重要科学基础。