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稀土三碲化物中电荷-轨道序交织诱导的铁轴性密度波与轴向Higgs模的发现
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年09月02日 来源:Nature Physics 18.4
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本研究揭示了稀土三碲化物(RTe3)中由电荷密度波(CDW)与轨道序耦合产生的新型铁轴性电子序。通过多技术联用证实高温CDW1相同时打破平移、旋转和全部镜像对称性,产生轴向Higgs模和电子能隙,而低温CDW2相仅打破平移对称性。该发现为理解非常规CDW系统中隐藏序参量提供了新范式,对二维材料量子调控具有重要启示。
在凝聚态物理领域,电荷密度波(Charge Density Wave, CDW)作为一种典型的电子有序态,其对称性破缺特征长期以来被认为完全由波矢量qCDW决定。然而近年来,在URu2Si2等材料中发现的"隐藏序"现象表明,某些CDW可能伴随着更复杂的对称性破缺。稀土三碲化物(RTe3)作为研究CDW的模型体系,虽然已有大量研究,但其高温CDW相中观测到的轴向Higgs模仍缺乏合理解释,暗示可能存在未被发现的非常规序参量。
为揭示这一科学谜题,由波士顿学院Kenneth S. Burch和普林斯顿大学Leslie M. Schoop共同领导的研究团队,通过多尺度表征技术系统研究了ErTe3和HoTe3的CDW相变行为。研究发现高温CDW1相不仅打破平移对称性,还同时破坏了所有镜像对称性(包括垂直和斜对角镜像),但保持空间反演和时间反演对称性。这种独特的对称性破缺模式指向一种新型铁轴性电子序,其序参量表现为轴向矢量,与传统的铁电、铁磁等有序态形成鲜明对比。
研究采用的关键技术包括:1) 自熔剂法生长RTe3(R=La,Gd,Ho,Er)单晶;2) 原位低温角分辨拉曼光谱解析Higgs模对称性;3) 大角度会聚束电子衍射(LACBED)表征晶格对称性;4) 旋转各向异性二次谐波(RA-SHG)检测反演对称性;5) μ子自旋弛豫(μSR)验证时间反演对称性。所有实验均在惰性气氛保护下进行,确保样品表面无氧化。
【自发对称性破缺】研究首先通过Ginzburg-Landau理论分析指出,传统单组分CDW的Higgs模(|ψ|2)在晶体对称操作下平庸变换,而多组分CDW可能产生非平庸变换的集体激发模式。在ErTe3中观测到4.1 meV和8.8 meV两个Higgs模,分别对应CDW2和CDW1相变,其能量随温度变化符合理论预期。

【拉曼光谱特征】角分辨拉曼测量发现,正常相(290 K)的8.1 meV声子模在XX偏振下无角度依赖性,符合D4h对称性。而在CDW1相(190 K),11.0 meV声子模在XX和XY偏振均呈现四重对称性,反映正交晶系D2h对称性。特别值得注意的是,CDW1的Higgs模和电子拉曼响应在XX和XY偏振均显示双重对称性,这是单斜晶系C2h的特征,表明所有镜像对称性均被打破。

【晶格对称性表征】低温透射电镜(LACBED)显示,300 K时衍射图样保持四重旋转和全部镜像对称性,而240 K(CDW1相)时右侧暗条纹模糊化,证实所有镜像对称性被打破。原子分辨率S
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