芳香族克里吉中间体(苯甲醛氧化物)的光热化学特性及其对室内空气质量的影响机制研究

本研究聚焦精油释放的肉桂醛氧化生成的芳香族克里吉中间体(Criegee intermediate)——苯甲醛氧化物(benzaldehyde oxide)，通过高水平量子化学计算揭示其独特光解特性。研究发现该物质在室内外环境中会发生显著红移的光解反应，其光解速率与基态单分子/双分子反应相当，突破了传统小分子克里吉中间体的反应认知，为评估共轭延伸型克里吉中间体对气候和空气质量的影响提供了新视角。

　　

精油中复杂的挥发性有机物(VOCs)从萜烯到芳香族化合物，在室内空气或大气中氧化后会产生影响空气质量的活性中间体。肉桂醛作为典型芳香族分子，氧化后会形成带有芳香取代基的羰基氧化物——苯甲醛氧化物(benzaldehyde oxide)。这项高水平量子化学研究表明，与大气中常见的小型克里吉中间体不同，苯甲醛氧化物在太阳光解作用下的反应时间尺度足以与其基态单分子/双分子化学反应竞争。

芳香取代导致光谱相关激发态发生显著红移，提示在评估具有延伸共轭体系的克里吉中间体对气候和空气质量影响时，室内外环境中的光解作用不容忽视。研究预测了可能通过对流层光化学形成低挥发性化合物的重要产物谱系。为推动实验验证，研究者还提出了合成苯甲醛氧化物前体的可行方案，这对稳定该中间体具有重要意义。

图形摘要直观展示了苯甲醛氧化物作为室内空气相关克里吉中间体的光化学转化路径。这项研究为理解芳香族克里吉中间体的环境行为提供了新见解，特别强调了光化学过程在评估室内空气质量时的重要性。