酚醌转化激活的独特桥连*OCHO路径：Cu(OH)2表面高效选择性电还原CO2制甲酸盐

研究人员通过锚定酚类化合物HHTP于Cu(OH)2表面，构建CuHHTP/Cu(OH)2催化剂，利用酚-醌动态转化调控CO2吸附构型，成功实现CO2电还原(CO2RR)中甲酸盐(HCOOH)的高选择性合成（法拉第效率达88.8%）。该研究为铜基催化剂反应路径精准调控提供了新策略。

　　

铜基电催化剂在二氧化碳还原反应(CO₂RR)中因其对单一产物的卓越选择性备受关注，但精准控制反应路径并抑制副产物仍是关键挑战。最新研究巧妙地将酚类2,3,6,7,10,11-六羟基三亚苯(HHTP)锚定在Cu(OH)₂表面，构建出CuHHTP/Cu(OH)₂催化剂体系。

有趣的是，催化剂表面的酚类会转化为醌式结构，这种动态氧化还原行为如同"电子抽水泵"，使铜位点电荷密度降低，更易与电负性氧原子结合。这种变化促使反应选择性地形成对称双齿桥连的OCHO中间体，而非传统COOH路径。原位红外光谱和理论计算共同揭示了*OCHO路径的热力学优势。

在-1.4 V（vs RHE）电压下，该催化剂可实现65.6 mA cm^-2的电流密度，甲酸盐选择性高达88.8%，并能稳定运行66小时。这项研究开创性地利用分子间转化调控铜催化剂电子结构，为设计高选择性CO₂RR催化剂提供了全新思路。