Ag/TiO2-x肖特基结中亲水/亲CO2界面微环境工程助力低浓度CO2高效光催化还原为CO

本文通过构建Ag/TiO2-x肖特基结，利用氧空位（VO）调控功函数并结合位点选择性聚多巴胺（PDA）/邻氨基苯硫酚（o-ABT）修饰，设计出兼具亲水性和CO2亲和性的双功能界面。该结构协同促进H2O氧化与CO2捕获/活化，在20%低浓度CO2气氛下实现271.2 μmol g?1 h?1的CO产率，较纯CO2条件提升48.4倍，为工业废气处理提供新策略。

　　

Highlight

本研究通过精准设计Ag/TiO_2-x肖特基结的亲水/亲CO₂双功能界面，突破低浓度CO₂光催化还原的吸附-活化瓶颈。结合原位漫反射红外光谱（DRIFTS）和密度泛函理论（DFT），揭示o-ABT配体通过N?H···O=C=O氢键实现CO₂捕获与活化，而PDA涂层协同促进H₂O解离，形成纳米级反应微环境。

Introduction

2024年全球CO₂排放量达41.6亿吨，推动大气浓度升至422.5 ppm。传统高纯度CO₂转化系统面临经济性挑战，而燃煤烟气（含15% CO₂）的直接转化更具可持续性。本研究通过界面微工程解决H₂O/CO₂竞争吸附难题，构建兼具质子供给与CO₂富集能力的双功能催化剂。

Conclusion

o-ABT@Ag/TiO_2-x@PDA在5-30% CO₂浓度范围内保持>99.1%选择性和稳定活性，表观量子效率（AQY）达3.91%。该工作为太阳能驱动工业废气转化提供了可规模化应用的解决方案。