碳超薄层保护Cu(I)/Cu(0)位点选择性电还原CO2直接OC-COH耦合高效制备乙烯

本文报道了一种碳包覆CuO（CuO@CBTC）催化剂，其在还原过程中重构形成Cu/Cu2O@CBTC，实现了CO2电还原（CO2RR）制乙烯（C2H4）84%的法拉第效率（FE）和100 mA cm-2的高电流密度。3 nm碳层稳定Cu(I)/Cu(0)活性位点，结合DFT计算揭示了COH中间体能垒降低与CO-*COH耦合增强机制，为设计高性能C2+催化剂提供了新思路。

　　

Highlight

本研究通过碳超薄层保护的Cu(I)/Cu(0)活性位点，实现了CO₂电还原（CO₂RR）高效制备乙烯（C₂H₄）——法拉第效率（FE）高达84%，且能在-1.59 V vs. RHE下稳定运行14小时。

Chemicals and materials

实验采用硝酸铜（Cu(NO₃)₂·3H₂O）、均苯三甲酸（H₃BTC）和三聚氰胺（C₃H₆N₆）等试剂，通过碳热还原法构建具有不同碳源特性的对比催化剂。

Morphology and Structure Characterizations

表征显示：H₃BTC衍生的碳层形成刚性芳香骨架，有效稳定Cu(I)/Cu(0)位点；而三聚氰胺碳源则作为对照组，用于探究碳层组成对Cu电子特性的影响。

Conclusion

碳包覆CuO@C_BTC在还原过程中重构形成的催化剂，不仅实现碱性介质中84%的乙烯选择性，其超薄碳层保护机制更为CO₂RR催化剂设计提供了普适性策略。