银丝纳米器件中酪氨酸-质子介导传输的密度泛函理论研究及其在神经形态计算中的应用

这篇研究通过密度泛函理论（DFT）揭示了银丝忆阻器（Ag-filamentary memristor）在酪氨酸（Tyrosine）富集环境中质子（H+）介导的电荷传输机制。研究对比了两种互斥结构，发现酪氨酸-H与银部分丝平行排列的构型更符合实验数据，证实了酪氨酸作为质子传输媒介的可行性，为设计氢传感器和氨基酸检测器提供了理论依据。

　　

1 引言

近年来，模仿生物神经网络功能的电子电路发展迅速，其中忆阻器（memristor）因其可逆电阻切换特性成为人工突触的核心组件。生物突触的神经递质释放依赖于质子（H⁺）浓度梯度积累，而质子耦合电子转移（PCET）机制在其中起关键作用。Kwon等学者发现富含酪氨酸（Tyrosine）的肽材料（如Y7C）可催化金属离子氧化还原反应，并应用于湿度传感器和突触晶体管。本研究通过DFT模拟，探讨了银丝忆阻器在酪氨酸环境中质子介导的电荷传输机制。

2 结果与讨论

2.1 结构设计理念

研究设计了两种互斥结构：

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  结构一：酪氨酸-H与银原子串联构成电荷传导路径（图1b）。

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  结构二：酪氨酸-H与银部分丝平行排列（图1c）。

  质子通过改变分子轨道（MO）电子密度影响传输，其位置设计旨在最大化波函数重叠。

2.2 结构弛豫

通过分子动力学模拟优化器件几何构型（图2-3）。结构一和结构二分别在55步模拟后达到能量和力收敛（阈值0.05 eV/?），其中银丝和酪氨酸-H的空间排布显著影响导电性。

2.3 质子浓度依赖性电流

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  结构一：电流随H浓度增加骤降6个数量级（图4），归因于银原子钝化导致的传输态消失。

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  结构二：电流达数百纳安（nA），与实验数据吻合（图5）。H浓度升高时，电流增加2倍，印证了质子作为电荷转移媒介的假说。

2.4 投影态密度（PDDOS）分析

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  结构一：H₁在1.4 eV处贡献主传导通道（图6）。

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  结构二：H₀和H₆在费米能级附近形成连续态（图7），解释了高偏压（V_DS≥2.0 V）下的电阻行为。

2.5 透射谱与传输振幅

结构二在1.5 eV以上存在丰富的透射通道（图8），其传输振幅沿银丝路径扩展（图10），而结构一仅源极附近有微弱贡献（图9）。

3 结论

研究表明，酪氨酸-H与银丝平行排列的结构更符合实验观测，支持酪氨酸作为质子传输媒介的假说。该发现为可降解氢传感器和氨基酸检测器的设计提供了理论框架。

4 方法

采用QuantumATK^?进行DFT计算，基于GGA-PDE交换关联泛函和DZP基组，k点采样为3×3×50。

（注：全文细节均源自原文，未添加主观推断。）