基于随机森林算法的聚合物玻璃化转变温度预测模型构建与机理解析

研究人员采用随机森林(RF)算法，针对1320种聚合物构建了定量结构-性质关系(QSPR)模型，通过20个Dragon描述符和13个量子化学描述符，成功预测玻璃化转变温度(Tg)。最优模型经10×10折交叉验证显示优异预测性能（测试集R2=0.858），揭示了芳香环(SpMax_B(v))、偶极矩(μ)等刚性因子提升Tg，而可旋转键(RBF)等柔性元素降低Tg的分子机制，为高分子材料设计提供重要指导。

　　

这项突破性研究开创性地将机器学习中的随机森林(Random Forest, RF)算法应用于高分子材料领域，针对聚合物关键性能指标——玻璃化转变温度(glass transition temperature, T_g)建立了高精度预测模型。科研团队通过对1320种聚合物大数据的深度挖掘，精选出20个结构描述符和13个量子化学描述符作为特征参数。经过192种参数组合的系统优化，最终确立的最优模型包含400棵决策树，每个节点分裂时考虑16个特征，在10次重复的10折交叉验证中展现出令人瞩目的预测能力，测试集决定系数R²高达0.858，均方根误差仅27.45开尔文。

机理研究发现，分子刚性特征如芳香环结构(通过SpMax_B(v)描述符表征)、分子紧密程度(PJI2指数)以及偶极矩(μ)等物理参数能显著提升T_g值，这主要归因于这些因素限制了聚合物链段的运动能力。相反地，分子柔性特征如可旋转键数量(Rotatable Bond Fraction, RBF)和庞大侧基(nR=Ct)则会降低T_g。研究还首次揭示了电子效应对T_g的调控机制：最高占据分子轨道能量(E_HOMO)升高会增加分子刚性，而极性基团(MATS7p描述符)则增强材料柔性。

该模型的突出优势在于：具有广阔的应用范围域，预测准确性显著优于传统方法，更重要的是提供了可解释的分子结构-性能关系，为新型功能高分子材料的理性设计提供了强有力的计算工具和理论指导。