石墨烯夹层调控稀土铁石榴石中反常亚铁磁性的创新研究

这篇研究通过引入石墨烯夹层（Graphene Interlayers）实现了稀土铁石榴石（REIG）薄膜中铁磁性的多重调控，包括磁各向异性的连续演变和可调磁化补偿点（TM）的发现。结合软X射线吸收光谱（XAS）和X射线磁圆二色性（XMCD）分析，揭示了轨道矩的各向异性行为及其对磁性的调控机制，为低维自旋电子器件设计提供了新策略。

　　

1 引言

稀土铁石榴石（REIG）作为亚铁磁绝缘体（FiMI）的代表，因其高居里温度、超低阻尼和可调控的磁各向异性，成为低功耗自旋器件的理想候选材料。本研究聚焦于铥铁石榴石（TmIG）薄膜，通过引入石墨烯夹层（t_G）实现了磁性的精准调控。TmIG由Tm³⁺（c位点）、Fe³⁺（a位点）和Fe³⁺（d位点）三个亚晶格组成，其中a位点与d位点Fe³⁺呈反铁磁耦合。传统TmIG被认为缺乏磁化补偿点（T_M），但本研究通过石墨烯夹层诱导的应变，首次在TmIG薄膜中实现了T_M的可调性。

2 结果与讨论

2.1 结构表征

通过透射电镜（TEM）和X射线衍射（XRD）证实了TmIG薄膜的高结晶性。石墨烯夹层引入的压缩应变（ε）通过Laue振荡峰的非单调变化得到验证，其中6 nm TmIG薄膜的应变值显著高于12 nm薄膜（图1d,f）。

2.2 电输运测量

反常霍尔效应（AHE）测量显示，随着t_G增加，R_AHE信号从矩形演变为倾斜（图2b），表明磁各向异性从垂直（PMA）逐渐转向面内。温度依赖性AHE在Pt/TmIG(6 nm)/2G/SGGG中观察到双符号反转（≈50 K和150 K），后者对应T_M的涌现（图2d-f）。

2.3 角度依赖XAS/XMCD分析

Fe L_3,2边的X射线吸收谱（XAS）显示，石墨烯夹层显著改变了Fe³⁺在a/d位点的局域环境（图3b,d）。XMCD谱中d位点Fe³⁺的正峰强度随t_G增强，轨道矩（m_L）在6 nm TmIG中最高提升320%（图3f），而12 nm薄膜因初始m_L较低，增幅达1370%（图3g）。磁各向异性能（E_MA）的计算进一步关联了轨道矩各向异性与R_AHE信号演变。

2.4 温度依赖XMCD验证T_M

温度降低导致XMCD信号翻转（图4a-c），对应Fe³⁺磁矩重排。通过强度比（I₂-I₀/|I₂-I₃|）的零交叉点确认T_M，其值随t_G最高提升400%（图4e）。Tm元素的XMCD显示其磁矩始终与a位点Fe³⁺同向，而与d位点反向，符合亚铁磁耦合机制。

3 结论

石墨烯夹层通过应变工程实现了TmIG薄膜磁各向异性和T_M的协同调控，为低维自旋器件设计提供了新思路。未来需进一步优化石墨烯夹层的可控性，并探索其在自由支撑单晶薄膜中的应用潜力。

4 实验方法

TmIG薄膜采用射频磁控溅射制备，石墨烯通过湿法转移至SGGG衬底。结构表征结合了同步辐射XRD和TEM，磁性测量依托AHE和XMCD技术，其中XMCD实验在4.2-350 K温度范围和9 T磁场下完成。