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磁性多金属氧酸盐-金属有机框架复合催化剂Fe3O4/MIL-101(Cr)@POM的构建及其在A3偶联反应中的高效催化性能研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年09月05日 来源:Applied Organometallic Chemistry
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为解决均相多金属氧酸盐(POM)催化剂溶解性和分离难题,研究人员开发了一种新型磁性金属有机框架(MOF)复合催化剂Fe3O4/MIL-101(Cr)@POM。通过共沉淀法合成的该催化剂在A3偶联反应中表现出色,氯仿回流24小时效率达68.4%,无溶剂条件下18小时效率64.5%,且可循环使用5次以上。该研究为多酸催化剂的工业化应用提供了创新解决方案。
这项研究创新性地将11-钨铜硅酸盐(POM)嵌入磁性金属有机框架(MOF)Fe3O4/MIL-101(Cr)中,构建出新型复合催化剂。科研团队采用共沉淀法精准制备材料,并通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜/能谱(FE-SEM/EDX)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)等多重表征手段确认其结构。
在催化性能测试中,该材料在经典的A3偶联反应(醛-胺-炔三组分反应)中展现出令人惊喜的催化效率。优化反应条件后发现:采用氯仿溶剂回流24小时可获得68.4%的转化率,而更环保的无溶剂路线仅需18小时就能达到64.5%的效率,反应时间缩短25%。更难得的是,经过5次循环使用后催化剂仍保持稳定活性,且ICP-OES检测证实反应后滤液中无铜离子溶出,完美解决了传统均相POM催化剂难以回收的痛点。
这项研究通过将多酸催化剂固载于磁性MOF骨架的策略,既保留了POM的高催化活性,又赋予材料磁分离特性,为开发可回收、易分离的绿色催化体系提供了重要范式,在医药中间体合成等领域具有广阔应用前景。
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