二维二硫化钼（2D-MoS2）金属相拉曼光谱解析：破解材料表征中的氧化误判难题

这篇综述系统揭示了2D-MoS2金属相（1T相）拉曼表征中的重大误区：在空气环境中，激光诱导的氧化反应会导致样品转化为三氧化钼（MoO3），而90%的文献错误地将MoO3光谱误判为1T-MoS2特征峰。研究通过控制氧化氛围、激光功率和辐照时间等关键参数，首次报道了氮气环境下激光加热触发的新相变现象，为二维过渡金属二硫化物（TMDs）的精准表征建立了新标准。

　　

二维二硫化钼（2D-MoS₂）的金属相研究正面临重大表征挑战。作为后石墨烯时代最具潜力的二维材料，MoS₂存在半导体相（2H和3R）与金属相（1T及其衍生相1T'、1T″等）的多态结构。其中金属相因其在能源存储、传感器和催化等领域的独特性能备受关注，但其热力学不稳定性导致表征过程极易产生误判。

材料表征的困境

拉曼光谱作为最常用的表征手段，却成为误判的重灾区。研究发现，在空气环境中，即使使用低功率（5μW）激光辐照，局部温度即可达600K，引发1T相向2H相的转变以及后续的氧化反应。更严重的是，约90%的文献将生成的MoO₃特征峰（663、820和995 cm^-1）错误地归属为金属相MoS₂的振动模式。这种误判源于两个关键因素：一是研究者通常将分析范围局限在100-500 cm^-1，忽略了MoO₃的高频特征峰；二是忽视了测试参数（激光功率、辐照时间、环境温度）的精确控制。

实验突破与新发现

通过系统的对照实验，研究团队揭示了相变的全景图景：在空气中，1T相会依次经历向1T'相的拉伸、向2H相的转变，最终氧化为MoO₃。而在氮气环境中，当激光功率超过380μW时，首次观测到全新的拉曼谱图（特征峰位于124、191、220和340 cm^-1），该相变具有不可逆性且伴随光致发光现象。通过高角度环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）和X射线光电子能谱（XPS）证实，原始材料中1T相占比超过60%，其层间距（0.94 nm）显著大于2H相（0.64 nm）。

技术规范建议

基于研究发现，文章提出四点关键建议：1）拉曼测试需在惰性气氛中进行；2）激光功率需控制在335μW以下；3）采集时间应尽量缩短；4）分析范围应扩展至1000 cm^-1。热重-差示扫描量热（TG-DSC）数据显示，1T向2H的相变发生在232°C，而氧化反应在400°C完成，这些数据为制定测试标准提供了重要依据。

展望与意义

这项研究不仅纠正了领域内长期存在的表征误区，更开辟了激光诱导相变的新研究方向。特别是氮气环境下发现的新相，其与理论预测的1T′″-MoS₂声子模式高度吻合，可能为开发新型p型晶体管和气体传感器材料提供新思路。未来需要结合原位X射线衍射（XRD）和电子能量损失谱（EELS）等先进技术，进一步解析这些亚稳相的原子排布规律与电子结构特征。