导电聚合物封装金属有机框架电催化剂实现高效甲烷生产：稳定骨架结构与调控界面水结构的协同机制

为解决CO2电还原制CH4过程中动力学缓慢、催化剂稳定性差及析氢反应(HER)竞争等问题，研究人员通过宿主-客体策略将导电聚合物(PPy/PANI)封装于Cu-UiO-67框架，开发出PANI@Cu-UiO-67催化剂。该材料不仅保持金属有机框架(MOF)结晶度，更通过调控界面水网络形成弱氢键(2-HB·H2O)，实现71.1%的CH4法拉第效率(FECH4)，为可再生能源存储提供新思路。

　　

这项突破性研究揭示了导电聚合物封装技术对金属有机框架(MOF)电催化剂的双重调控机制。通过将聚吡咯(PPy)和聚苯胺(PANI)限域在铜锚定的UiO-67骨架中，成功构建了PPy@Cu-UiO-67和PANI@Cu-UiO-67杂化催化剂。其中PANI修饰的催化剂展现出惊人的71.1%甲烷(CH₄)选择性，远超传统材料。

秘密在于聚苯胺(PANI)创造的"智能水界面"——原位拉曼和表面增强红外光谱(ATR-SEIRAS)捕捉到界面处弱氢键水分子(2-HB·H₂O)的独特排列。这种精妙的水分子网络如同分子级高速公路，既加速质子传输又抑制析氢副反应(HER)。同步辐射表征证实，导电聚合物像"纳米胶水"般稳定了铜活性位点，防止电催化过程中结构坍塌。

该工作为MOF催化剂设计提供了全新范式：通过导电聚合物同时调控电子传输和微环境，实现CO₂到CH₄的高效转化。这种"骨架稳定-界面调控"协同策略，为碳中和目标下的能源转化技术开辟了新路径。