机器学习势函数重构全固态电池的原子尺度模拟研究

（编辑推荐）本综述系统阐述了机器学习势函数（MLIPs）如何突破传统密度泛函理论（DFT）和经典力场（FFs）的局限，实现全固态电池（ASSBs）中离子输运、界面演化等关键过程的多尺度精准模拟，为高能量密度电池设计提供原子级洞察。

　　

从传统原子模型到机器学习势函数

传统上，密度泛函理论（DFT）和经典力场（FFs）被广泛用于模拟全固态电池中的复杂化学行为，而机器学习势函数（MLIPs）的出现带来了新范式。DFT虽能精确计算电子结构但受限于计算规模；FFs可处理大体系却牺牲了精度。MLIPs巧妙平衡了两者优势，通过机器学习算法拟合量子力学数据，既能保持近DFT精度，又可实现微秒级分子动力学模拟——比如成功解析了Li₁₀GeP₂S₁₂（LGPS）电解质中锂离子的协同跳跃机制。

提升离子输运统计采样

理解锂离子在固态电解质中的迁移规律至关重要。MLIPs驱动的分子动力学（MD）模拟可捕获传统方法难以观察的稀有事件，如硫化物电解质Li₃PS₄中由局部结构畸变引发的"超离子态"瞬态现象。通过增强采样算法，研究者首次量化了氧化物/硫化物异质界面处锂扩散能垒的分布规律，揭示界面化学混合对离子传输的"双刃剑"效应——既可能形成高导相，也会产生阻塞性界面相。

总结与展望

MLIPs已展现出变革全固态电池研究的潜力：1）破解了复杂界面反应动力学难题，如锂金属负极与Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）电解质的原位钝化过程；2）实现了含百万原子的电极-电解质界面模拟，揭示机械应力对枝晶生长的调控机制。未来发展方向包括开发能同时描述电化学-力学耦合的混合势函数，以及建立MLIPs驱动的自动化材料筛选平台。