基于超晶格声子展开法的高熵陶瓷氧化物热导率定量预测模型

这篇研究提出了一种基于超晶格声子展开（SPU）方法的定量预测模型，用于评估高熵陶瓷氧化物（HEOs）的热导率。通过第一性原理计算和声子线宽分析，该模型成功预测了岩盐结构HEOs的热导率，与实验数据和原子模拟结果高度吻合，为下一代热障涂层（TBCs）材料的高通量筛选提供了新工具。

　　

亮点

• 传统热导率模型无法准确描述高熵陶瓷氧化物（HEOs）中的声子-无序散射机制。

• 超晶格声子展开（SPU）方法首次将晶格畸变和化学无序定量映射到声子谱线宽中。

• 建立的预测模型与实验测得的岩盐HEOs热导率（1.5-3 W m^?1 K^?1）高度吻合。

结论

本研究通过SPU方法开发了高熵陶瓷热导率的定量预测模型，主要发现包括：

1. 1.

   传统Clark和Cahill模型因忽略化学无序而严重高估HEOs热导率；

2. 2.

   第六种阳离子（如Sc/Cr）的引入使岩盐HEOs晶格常数从3.02 ?膨胀至3.05-3.07 ?；

3. 3.

   声子线宽分析显示，质量无序和力常数紊乱共同导致热导率降低50%以上。

方法学

采用三步骤研究框架：

1. 1.

   高熵晶体结构构建与优化（考虑Jahn-Teller畸变抑制）；

2. 2.

   二阶力常数计算；

3. 3.

   声子展开谱计算——关键创新在于将超晶格振动模式映射到虚拟原胞布里渊区。

材料特性

5阳离子HEOs（如Mg_0.2Zn_0.2Co_0.2Cu_0.2Ni_0.2O）热导率为3 W m^?1 K^?1，添加第六元素（Sc/Sb等）后降至~1.5 W m^?1 K^?1，证实电荷无序的调控作用。