β-CuSCN的多功能特性研究：面向稳定柔性钙钛矿太阳能电池的机械-光学-热稳定性协同设计

本文通过GGA+U和从头算分子动力学(AIMD)系统研究了铜硫氰酸盐(CuSCN)的结构稳定性、力学性能（弹性各向异性）、电荷分布及光热响应特性，揭示了其作为无机空穴传输材料(HTM)在钙钛矿太阳能电池(PSCs)中的优势——兼具机械柔性（杨氏模量各向异性）、宽禁带(2.7 eV)、高折射率(2.28)和热稳定性（800K下60 ps模拟），为开发新一代稳定柔性PSCs提供了理论框架。

　　

Highlight

铜硫氰酸盐(CuSCN)作为空穴传输材料(HTM)展现出比有机材料（如Spiro-OMeTAD）高三个数量级的空穴迁移率（10^-2-10^-1 cm²V^-1s^-1），但其在钙钛矿太阳能电池(PSCs)中的界面降解问题亟待解决。

Computational Details

采用量子 espresso 软件包进行GGA+U计算，对Cu 3d轨道施加5.2 eV的哈伯德修正(U)，平面波截断能设为50 Ry，k点网格为6×6×2，确保能量收敛至10^-5 eV/atom。

Structural Properties

β-CuSCN的六方晶系(P6₃mc)中，硫氰酸根(SCN)沿c轴平行排列，每个铜离子与1个氮原子和3个硫原子配位，形成独特的混合键合网络。

Conclusion

综合研究表明：CuSCN的弹性各向异性（沿c轴更柔韧）适合柔性器件，可见-红外区高透明度（折射率2.28）可优化光管理，而氮/硫与铜的混合键合（离子-共价-配位协同）是其热稳定性的关键。这些发现为设计耐候性PSCs提供了分子层面的指导。