硫元素取代BaO的热电与光催化性能研究：第一性原理计算揭示多功能能源材料新突破

本文通过第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，系统研究了硫（S）掺杂BaO1-xSx（x=0-1）材料的热电与光催化性能。研究发现，硫掺杂可显著提升电导率（达1.8×104 S/m）、降低晶格热导率（2.5→1.3 W/m·K），使热电优值（ZT）在800K时从0.23增至0.67；同时带隙从3.11 eV降至1.32 eV，光吸收系数达7×104 cm-1，拉伸应变更使产氢效率提升25%，为热电-光催化协同应用提供新策略。

　　

Highlight

硫元素掺杂BaO_1-xS_x（x=0.25, 0.5, 0.75, 1）展现出令人瞩目的多功能特性：通过逐步取代氧原子，带隙从3.90 eV降至1.32 eV，显著拓展可见光吸收范围，光催化产氢效率在拉伸应变下进一步提升25%。同步地，硫掺杂将电导率提升至~1.8×10⁴ S/m，同时将晶格热导率从2.5 W/m·K降至1.3 W/m·K，使热电优值（ZT）在800K时达到0.67。

Computational details

本研究采用标量相对论性全势线性缀加平面波法（FP-LAPW），基于密度泛函理论（DFT）框架，通过WIEN2k软件实现。结构优化采用Wu-Cohen形式广义梯度近似（WC-GGA），为提升带隙预测精度，额外使用修正的贝克-约翰逊势（mBJ）进行计算。

Structural optimization

图1展示了BaO_1-xS_x（x=0-1）的优化几何结构，每个晶胞含8个原子。通过总能量计算证实，所有组分均呈现热力学稳定性（详见表S1）。

Conclusions

第一性原理研究表明：BaO_1-xS_x通过硫掺杂实现带隙精准调控（3.11→1.32 eV），兼具高光吸收（7×10⁴ cm^-1）与优异热电性能（ZT=0.67），拉伸应变可进一步将产氢效率提升25%，为开发"热电-光催化"双功能材料提供了理论依据。