氨基/磺酸基功能化UiO-66金属有机框架高效吸附头孢曲松与头孢克肟:表征、机理及响应面法优化研究

【字体: 时间:2025年09月05日 来源:International Journal of Environmental Analytical Chemistry 2.5

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  为解决抗生素在水体中残留引发的环境风险,研究人员通过溶剂热法合成锆基金属有机框架(Zr-MOFs)UiO-66及其功能化材料(UiO-66-NH2和UiO-66–15%SO3H),采用Box-Behnken设计优化头孢克肟(CFX)和头孢曲松(CTX)的吸附条件。结果表明:功能化材料对CTX最大吸附量达265.6 mg/g,吸附过程符合准二级动力学和Langmuir模型,且可循环使用4次保持90%效率,为水体抗生素治理提供新型高效吸附剂方案。

  

抗生素在医疗和农业中的广泛应用导致其在水环境中持续累积,传统处理方法难以有效清除。这项研究瞄准这一难题,通过精巧设计锆基金属有机框架(Metal-Organic Frameworks, MOFs)家族——包括原始UiO-66及其氨基(-NH2)和磺酸基(-SO3H)功能化变体,构建出对抗头孢克肟(Cefixime, CFX)和头孢曲松(Ceftriaxone, CTX)的"分子陷阱"。

研究团队采用溶剂热合成法打造这些多孔材料,并通过响应面法(Response Surface Methodology, RSM)精准调控pH值(3-11)、吸附剂用量(0.1-1 g/L)、初始浓度(CFX:10-50 mg/L;CTX:10-90 mg/L)和接触时间(10-90分钟)等关键参数。令人振奋的是,经磺酸基修饰的UiO-66–15%SO3H展现出惊人吸附能力,对CTX的捕获量高达265.6 mg/g,相当于每克材料能吸附约半斤抗生素!

深入机理研究发现,抗生素分子与MOFs之间的"亲密接触"遵循准二级动力学规律,犹如特工接头般需要双方协同配合。Langmuir等温线模型则揭示出材料表面均匀的活性位点分布。热力学数据证实,这个捕获过程不仅自发进行(ΔG<0),还需要"吸热充电"(ΔH>0)。即便存在其他有机分子干扰,这些MOFs仍能保持90%以上的工作效率,且历经四次循环仍活力不减。

这项突破为解决"超级细菌"的潜在诱因——抗生素污染提供了创新解决方案,这些可重复使用的"分子海绵"或将重塑未来水处理技术格局。

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