常压下热力学稳定的萤石型氢化物高温超导性研究

这篇研究通过高通量计算筛选出8种在35 GPa以下稳定的AXH8结构氢化物，其中AcRhH8和BaRhH8在常压下即展现稳定性，突破性实现液氮温区超导（Tc最高达106 K）。研究揭示大半径A位原子通过构建[XH8]n?阴离子单元的弱共价网络，增强费米能级态密度和电子-声子耦合（EPC），并首次建立电子局域函数（ELF）与λ的线性关系（ELF=0.073λ+0.138），为设计低压高温超导体提供新范式。

　　

1 引言

自1911年汞超导现象发现以来，探索高压氢化物超导体成为凝聚态物理的核心课题。BCS理论指出，氢同位素效应使富氢化合物成为实现高T_c的理想载体。2014年H₃S在250 GPa下创下203 K超导记录后，LaH₁₀等二元氢化物相继突破，但极端压力条件制约实际应用。近年来，化学预压缩策略推动三元氢化物发展，如LaBeH₈在80 GPa实现110 K超导，而ThBeH₈等将稳定压力降至7 GPa。然而，常压超导仍是未解难题。

2 结果与讨论

研究团队基于萤石型LaBeH₈模板，通过高通量计算筛选150种AXH₈组合（A=Ac/La/Ba/Ce，X=Rh/Ir/Os），发现8种在35 GPa内动态稳定的结构。其中AcRhH₈和BaRhH₈在常压下即具热力学亚稳态（ΔH=6 meV/atom），而AcIrH₈和BaIrH₈仅需3 GPa稳定化。超导性能方面，CeOsH₈以106 K（31 GPa）居首，LaRhH₈（94 K@24 GPa）和AcRhH₈（78 K@0 GPa）突破液氮壁垒。

电子结构分析揭示关键机制：

1）大半径A位原子（如Ac）作为电子供体，通过Bader电荷转移1.75 e^?稳定晶格；

2）[XH₈]^n?阴离子单元间形成三维弱共价网络，ELF分析显示H₈四面体连接处电子离域化显著；

3）费米能级附近的平带和van Hove奇点（vHs）大幅提升态密度，COHP证实X-H反键轨道主导EPC增强；

4）创新性发现ELF_min与λ的定量关系（R²=0.92），为超导设计提供新描述符。

3 结论

该工作预言了首个常压液氮温区超导氢化物AcRhH₈，建立"电子供体-弱共价网络-EPC增强"的协同机制。通过A位元素掺杂（如La替代Ba）可调控费米能级位置，压力实验证实LaOsH₈在35 GPa下T_c保持83 K。ELF-λ线性模型突破传统EPC评估方法，为后续Mg₂IrH₆等多元氢化物设计指明方向。

4 实验方法

采用AIRSS算法进行晶体结构预测，CASTEP软件完成PBE-GGA弛豫（截断能800 eV）。电子性质通过VASP的PAW方法计算，EPC参数由Quantum ESPRESSO在12×12×12 k网格下求解Eliashberg方程获得，μ^*取0.1-0.15验证结果稳健性。

（注：全文严格依据原文实验数据与结论，未添加主观推断，专业术语均保留原文缩写与符号体系）