单晶PbTiO3铁电忆阻器增强开关性能及其在突触可塑性模拟中的应用

这篇研究展示了基于单晶PbTiO3的铁电忆阻器（MFS）在神经形态计算中的突破性进展。通过高质量单晶生长和界面优化，器件实现了>105的高ON/OFF比（稳定值>1200），并成功模拟了包括脉冲幅度依赖性可塑性（SADP）、脉冲时序依赖性可塑性（STDP）等关键突触功能。结合反向传播（BP）和卷积神经网络（CNN）模拟，其在图像识别中达到92%-96%的准确率，为硬件神经网络提供了高性能解决方案。

　　

1 引言

铁电忆阻器因其非易失性和低能耗特性成为神经形态计算的研究热点。传统导电细丝型忆阻器存在稳定性问题，而钙钛矿氧化物（如PbTiO₃）凭借高极化强度（≈80 μC cm^?2）和热稳定性（居里温度≈490°C）展现出优势。然而，单层BaTiO₃和BiFeO₃器件的ON/OFF比普遍偏低（<100），限制了突触权重调制的精确性。本研究通过单晶PbTiO₃的原子级锐利界面和完美晶格匹配，将ON/OFF比提升至10⁵量级，为突触可塑性模拟提供了新范式。

2 结果与讨论

2.1 单晶PbTiO₃薄膜的结构与压电特性

高角度环形暗场扫描透射电镜（HAADF-STEM）显示PbTiO₃/Nb:SrTiO₃（NSTO）界面过渡区小于单胞尺寸，X射线衍射（XRD）证实其沿c轴（001）外延生长，面内晶格常数（3.91 ?）与衬底完美匹配。压电力显微镜（PFM）测得薄膜位移达-0.84 nm，矫顽场为493.3 kV cm^?1，证实了强铁电性。

2.2 阻变开关与导电机制

Pt/PbTiO₃/NSTO器件在±5 V扫描下呈现稳定双极阻变，疲劳测试100次后性能无衰减。导电机制分析显示：0-1.1 V为空间电荷限制电流（SCLC），5-2.5 V符合肖特基效应，2.5-1.3 V遵循普尔-弗兰克尔（P-F）发射模型。氧空位与铁电极化的协同作用主导了非易失性阻变。

2.3 脉冲训练下的电阻调制

通过调节脉冲参数（幅度0.2-2.0 V，宽度1-50 ms），电阻呈现对称的增强/抑制曲线。拟合结果显示弛豫时间常数τ₁与脉冲宽度呈线性关系（R²>0.98）。单次脉冲（2 V, 100 ms）触发后，电阻衰减符合指数函数（τ=114.2 ms），模拟了生物突触的Ca²⁺动态。

2.4 突触功能模拟

配对脉冲实验显示：间隔Δ_t=10 ms时，突触权重变化Δω达140%，而Δ_t=10000 ms时降至20%，完美复现脉冲间隔依赖性可塑性（SRDP）。十次连续脉冲训练后，权重呈阶梯式增长，验证了短时程记忆（STM）向长时程记忆（LTM）的转化。

2.5 硬件神经形态计算

基于实验数据构建的BP神经网络和CNN（LeNet-5）在MNIST手写数字识别中分别达到92%和96%的准确率。其中CNN的混淆矩阵对角线占比超95%，接近理想器件性能（99%），证实了PbTiO₃忆阻器在复杂任务中的适用性。

3 结论

单晶PbTiO₃忆阻器通过界面工程将ON/OFF比提升三个数量级，并系统模拟了生物突触的时序/幅度依赖性可塑性。该工作为高精度神经形态硬件提供了新材料策略，其线性权重更新特性（标准差1.4%）尤其适用于深度学习加速。未来可通过优化脉冲协议进一步降低能耗至fJ量级。