离子介导增容与基质辅助传导的复合凝胶电解质助力宽温域锂金属电池性能突破

为解决凝胶聚合物电解质(GPEs)在离子电导率与机械性能间的平衡难题，研究人员创新性地采用聚偏氟乙烯-六氟丙烯(PVHF)与聚醚醚酮(PEEK)的聚合物共混体系，通过锂磺酸基团实现离子介导增容，构建了具有界面优化离子环境的复合凝胶电解质。该材料在20°C和-20°C下分别实现1.87 mS cm-1和1.28 mS cm-1的高离子电导率，使Li||LiFePO4电池在-20~80°C宽温域、5 C高倍率及30μm超薄锂负极条件下均展现卓越循环稳定性（1500次循环容量保持率90.7%），为高性能电解质设计提供了新范式。

　　

这项突破性研究揭示了复合凝胶电解质(composite gel electrolytes)的协同增效机制。通过将"柔性"的聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVHF)与"刚性"的聚醚醚酮(PEEK)巧妙组合，并引入锂磺酸基团(lithium sulfonate)实现离子介导的相相容作用，成功解决了传统凝胶聚合物电解质(GPEs)中溶剂-聚合物结构的内在矛盾。精妙的分子设计使锂磺酸基团精准定位于聚合物富集区与溶剂富集域的界面，构建出高效的基质辅助离子传导(matrix-assisted conduction)网络。这种独特的纳米结构使电解质在-20°C低温下仍保持1.28 mS cm^-1的优异导电性，远超常规电解质材料。当匹配30微米超薄锂金属负极(30-μm lithium metal anode)时，所组装的Li||LiFePO₄电池在5 C高倍率下经历1000次循环后容量保持率高达96%，即便在-20~80°C极端温度区间仍展现卓越的电化学稳定性。该研究为开发下一代宽温域、高安全性的储能器件提供了重要的材料设计思路。