多尺度模拟构建脱合金Au-Ag纳米颗粒的合成-结构-催化活性图谱及其CO氧化反应优化研究

本文推荐：作者通过多尺度模拟（KMC-MD）构建了脱合金（dealloyed）Au-Ag纳米颗粒的合成-结构-活性（SSA）关系图谱，揭示了初始粒径、组成、溶解条件等参数与催化活性位点密度、反应动力学之间的构效关系，为优化CO氧化催化剂提供了计算设计框架。

　　

Highlight亮点

脱合金金纳米颗粒通过选择性溶解银（Ag）形成粗糙表面，其高密度活性位点和残余Ag的协同效应，使其在CO氧化反应中展现出卓越的催化性能。我们建立的合成-结构-活性（SSA）图谱揭示了最佳脱合金条件与催化效率的定量关系。

Computational Methodology计算方法

我们的多尺度工作流程包含：（1）KMC-MD模拟脱合金过程中的结构演化；（2）基于位点的速率定律模型预测催化活性；（3）构建SSA关系图谱。通过结合密度泛函理论（DFT）计算和动力学蒙特卡洛（KMC）方法，实现了从原子尺度到介观尺度的跨尺度模拟。

Typical Dissolution Behavior典型溶解行为

KMC-MD模拟准确捕捉了脱合金过程中的形态演变：当溶解程度（EOD）达40%时表面开始粗糙化，60%后颗粒显著收缩，90%时形成多孔结构。残余Ag的分布与表面台阶位点密度呈非线性关系，直接影响CO氧化反应的活性位点暴露。

Conclusions结论

脱合金参数（初始粒径、组成、溶解条件）通过调控纳米颗粒形态影响催化属性。我们建立的SSA图谱为优化脱合金催化剂提供了普适性框架，该多尺度方法可推广至其他浸出（leaching）催化体系的设计。