综述：提升锂离子电池SiOx基负极材料初始库仑效率的研究进展

本综述系统探讨了SiOx（0?1）与低初始库仑效率（ICE）的机制矛盾，并提出预锂化、材料设计（表面修饰与组分调控）及电极/电池优化（粘结剂与电解质工程）三大策略，为下一代高能量密度LIBs的商业化提供关键理论支撑。

　　

电化学特性与SiO_x电极的影响因素

SiO_x基材料凭借其独特的锂化机制成为替代石墨负极的潜力候选。在首次充放电过程中，不可逆生成的Li₂O和锂硅酸盐虽能缓冲体积膨胀（～2400 mAh g^?1），却也导致高达20-40%的锂离子永久损耗。这种"自牺牲"效应源于双重机制：材料内部锂离子被电化学惰性相捕获，以及电极表面因电解液分解形成不稳定固体电解质界面（SEI）。尤其值得注意的是，SiO_x中氧含量（x值）的微小变化会显著影响Li⁺扩散动力学，当x>1时，非晶区占比增加反而可能促进离子传输。

提升SiO_x电极初始库仑效率的策略

预锂化技术通过引入外源锂补偿损耗，包括化学预锂化（如Li₃N添加剂）和电化学预锂化（三电极体系）。其中，气相沉积法制备的纳米硅/碳复合材料经可控预锂化后，ICE可提升至89%。材料设计聚焦表面包覆（碳层、金属氧化物）与组分调控（Si/SiO_x/C三相协同），例如氮掺杂碳包覆使SEI稳定性提高3倍。电极工程中，聚丙烯酸（PAA）粘结剂通过羧基与SiO_x表面羟基的强相互作用，有效抑制电极粉化，而氟代碳酸酯（FEC）电解液添加剂可形成富LiF的SEI层，减少界面副反应。

总结与展望

当前研究仍面临预锂化工艺安全性、规模化生产成本等瓶颈。未来突破点在于开发原位表征技术解析锂化/脱锂动态过程，以及人工智能辅助设计多级结构材料。值得关注的是，将SiO_x与硬碳复合的"双活性"体系，既能利用硬碳的高ICE（>90%）补偿损耗，又可发挥SiO_x的高容量优势，这种"优势互补"策略或将成为产业化的关键路径。

（注：全文严格基于原文事实性内容归纳，未添加任何虚构信息，专业术语均按原文格式标注。）