高性能镁单原子催化剂在乙醇中实现生物质衍生羰基化合物高效转移氢化

本文创新性地通过自组装-热解策略构建了镁含量仅0.37 wt%的单原子催化剂（Mg-NC），其独特的Mg–N4活性中心在乙醇（EtOH）中实现5-羟甲基糠醛（HMF）转移氢化（TH）时获得96.3%产物收率，生产率高达19.85 molBHMF molMg?1 h?1，并首次证实反应遵循氢自由基机制。该研究为生物质精炼提供了新型高效催化体系。

　　

Highlight亮点解析

通过创新的自组装-热解联用策略，我们成功构建了具有超低镁含量（0.37 wt%）的镁单原子催化剂（Mg-NC）。表征结果显示镁原子以独特的四吡啶氮配位结构（Mg–N₄）均匀分散，其中镁与配位氮原子间存在显著电子转移，形成强Lewis酸碱对活性中心。

Catalyst Characterization and Intensive Analysis催化剂深度解析

如图1(a)所示，Mg-NC以ZIF-8为牺牲模板构建。关键制备环节中，F127表面活性剂通过其亲水基团促进Zn²⁺/Mg²⁺与2-甲基咪唑（MIM）的配位自组装，形成前驱体Mg@ZIF-8。高温热解后，锌组分挥发形成多孔氮掺杂碳骨架，而镁原子被吡啶氮原子锚定形成活性位点。同步辐射等分析证实，这种独特的配位环境使Mg–N₄中心兼具优异的底物活化能力和氢转移效率。

Conclusions研究结论

本研究构建的镁单原子催化剂（Mg-NC）在生物质衍生羰基化合物的转移氢化中展现出三大突破：1）首次实现乙醇等伯醇的高效供氢；2）创纪录的19.85 mol_BHMF mol_Mg^?1 h^?1生产率；3）阐明氢自由基反应机制。这项工作为发展可持续生物精炼技术提供了新思路。