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阳离子共价有机框架调控CuPt合金实现光电解CO2制乙烷的突破性进展
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年09月06日 来源:Journal of Energy Chemistry 14.9
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(编辑推荐)本研究创新性地设计阳离子共价有机框架(COF+)构建静电微环境,协同CuPt合金纳米颗粒实现光电解CO2高效转化。通过空间解耦CO2富集与质子排斥,体系在-0.25 V vs. RHE下获得51.5%乙烷法拉第效率(FE),总C2+产率超62%,创光催化CO2还原制乙烷纪录。原位光谱与理论计算揭示静电场效应降低*OCCO?能垒,为太阳能驱动碳转化提供新策略。
Highlight
阳离子共价有机框架(COF+)通过静电微环境精准调控CuPt合金纳米颗粒,实现光电解CO2高效选择性转化为乙烷/乙烯。该设计巧妙分离CO2富集与质子排斥过程,COF+/CuPt界面既促进CO2接触又阻断H+迁移,显著抑制析氢反应(HER)。独特微环境稳定关键阴离子中间体(COO?、OCCO?),推动*CO二聚化,引导电子转移至C-C耦合路径。
Conclusions
本研究构建的COF+/CuPt复合体系具有三重优势:(1)纳米限域空腔通过亚胺辅助渗透增强CO2可及性;(2)阳离子框架通过静电排斥阻断质子吸附,清除表面H物种;(3)静电场效应协同降低OCCO形成能垒并加速氢化动力学。该工作为太阳能驱动CO2转化为高附加值碳氢化合物提供了创新的微环境工程策略。
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