氮掺杂碳包覆铁纳米颗粒高效活化过硫酸盐降解莠去津：非自由基途径的重要贡献

本文报道了通过三聚氰胺与Fe2O3共热解制备氮掺杂碳包覆铁纳米颗粒（Fe@N-C），系统探究了热解温度（700-900°C）和原料比例（1:0至1:5）对材料结构及过硫酸盐（PS）活化效能的影响。研究发现Fe@N-C/900-1:1催化剂表面丰富的吡咯氮（pyrrolic N）和零价铁（Fe0）能高效活化PS，30分钟内完全降解莠去津，其非自由基途径（以1O2为主导）贡献显著，活化能低至33.47 kJ/mol，在pH 3-9范围内均保持优异性能，为高级氧化工艺（AOPs）设计提供了新思路。

　　

Highlight

本研究通过调控热解条件（900°C，三聚氰胺/Fe₂O₃比例1:1）成功制备出具有丰富缺陷位点的Fe@N-C催化剂。X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）和X射线光电子能谱（XPS）表征显示，催化剂表面存在大量吡咯氮和零价铁（Fe⁰），这些活性位点像"分子开关"一样高效触发过硫酸盐（PS）的活化。在Fe@N-C/900-1:1-PS体系中，莠去津在30分钟内被快速清除，酸性至中性环境（pH 3-7）尤其有利于该过程。

结构-效能关系

热解温度就像"材料基因编辑器"——当温度升至900°C时，催化剂缺陷度显著增加（图1a），形成更多活化PS的"分子口袋"。有趣的是，自由基捕获实验揭示了一个"三重攻击"机制：SO₄^•-、·OH和¹O₂共同参与降解过程，其中单线态氧（¹O₂）这个"沉默杀手"贡献了超过60%的降解效率。电化学测试显示，Fe@N-C/900-1:1具有类金属的电子传导能力，其活化能（33.47 kJ/mol）远低于传统Fenton体系。

结论

这项研究如同为环境催化领域绘制了"分子蓝图"：通过精准调控热解参数，我们获得了兼具高活性和稳定性的Fe@N-C催化剂。其独特的非自由基主导机制（特别是¹O₂途径）突破了传统自由基氧化的局限性，在pH 3-9范围内展现优异性能，为实际水体修复提供了"绿色工具箱"。未来可进一步优化碳层厚度以平衡催化剂活性和铁溶出问题。